Defektrechnungen in Ga-basierten Halbleitern mit optimierten Hybridfunktionalen

• Antragsteller: Professor Dr. Thomas Frauenheim
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 394149042

Die Funktionalität von Halbleitern ist eng mit Punktdefekten verbunden, welche die elekt-ronischen und optischen Eigenschaften des Materials kontrollieren. Der Schwerpunkt der Defektphysik hat sich deshalb in den vergangenen Jahren von den mikroelektronischen zu optoelektronischen und photovoltaischen, d.h. von den traditionellen elementspezifischen und binären Halbleitern mit relativ schmaler Bandlücke zu Materialien mit breiter Bandlücke und komplizierteren atomaren Strukturen verschoben. Elektronenstrukturrechnungen in diesen Materialien haben gezeigt, dass lokalen und semi-lokalen Näherungen der Dichtefunktionaltheorie nicht vertraut werden können; einerseits aufgrund der größeren Fehler in den Breiten der Energielücken aber andererseits auch infolge der künstlichen Delokalisierung von Defektzuständen (welche die Defektniveaus flacher machen und so die Re-produktion von kleinen Polaronenzuständen ausschließen).Während first-principle Gesamtenergierechnungen hinausgehend über die (semi-)lokale DFT bisher noch nicht für Festkörper-Superzellen ausgeführt werden können, konnten wir zeigen, dass das HSE06 abgeschirmte Hybridfunktional sehr genaue Resultate für Defek-te in C, Si, SiC, Ge und TiO2 ergaben. Wir haben geschlussfolgert, dass der Erfolg unmittelbar damit zusammenhängt, dass HSE06 in diesen Materialien aufgrund von Fehlerkompensationen zwischen semi-lokalen und exakten Hartree-Fock Austausch die Gesamtenergie als entsprechend stückweise lineare Funktionen der Besetzungszahlen liefert. Gallium-basierte Halbleiter sind von enormer technologischer Bedeutung: neben den GaN LEDs besitzt insbesondere Ga2O3 ein großes Potential für Anwendungen als UV-transparente Elektroden und Halbleiter für Hochleistungs-MOSFETs, während Ga-basierte Chalcopyrite (CuGaS2,CuGaSe2) Einsatz finden. Das HSE06 Funktional unterschätzt jedoch die Bandlücke gerade dieses Materials und wir haben gerade erst gezeigt, dass mit-tels einfachen Tunings der Mischparameter dies zwar (wie üblicher Weise in der Literatur) korrigiert werden kann, jedoch zu nicht korrekten Defektniveaulagen führt. Ein gleichzeitiges Einstellen der Mischverhältnisse wie auch der Abschirmparameter zur Reproduktion der Energielücke und zur Erfüllung des verallgemeinerten Koopman Theorem hat uns dagegen erlaubt, das korrekte stückweise lineare Verhalten der Gesamtenergie als Funktion der Besetzungszahlen und als Konsequenz die koorekte genaue Beschreibung von Defektzuständen zu erhalten. Selbstverständlich führt dieses Vorgehen zu materialspezifischen Parametern. Das erklärte Ziel dieses Projektes ist deshalb einerseits die Trends in den optimalen Parametern über die oben erwähnten Ga-basierten Halbleiter (sowie auch CuInS2 und CuInSe2) zu untersuchen, um verallgemeinbare Regeln für die Konstuktion von Hybridfunktionalen in dieser Materialklasse abzuleiten, und andererseits damit genaue Rechnungen für die Identifizierung von wichtigen Defektzentren in diesen Materialien durchzuführen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortlich: Professor Dr. Peter Deák