Multiskalenmodellierung des Einflusses von Versetzungen auf das elektro-chemo-mechanische Verhalten von Lithium-Ionen-Batterie-Elektroden

Versetzungen sind schon lange als Pfade höherer Diffusivität in einer breiten Klasse von Materialien bekannt, darunter auch die elektrochemisch aktiven Materialien, die in den Elektroden von Lithium-Ionen-Batterien Verwendung finden. Die der (in und entlang von Versetzungen stattfindenden) Diffusion zugrunde liegenden Mechanismen sind nicht vollständig erfasst, insbesondere da Versetzungen in einigen Materialien einen nachteiligen Effekt auf die Diffusion zeigen. Eine mögliche Ursache gesteigerter Diffusion ist in den mechanischen Spannungen zu finden, die sich um Versetzungen herum einstellen und die die Energiebarrieren für Diffusion beeinflussen. Für die Untersuchung der Zusammenhänge zwischen einer versetzungsreichen Mikrostruktur und dem elektro-chemo-mechanischen Verhalten einer Batteriezelle stellen Kontinuumsmodelle und Multiskalensimulationen daher ein effektives Werkzeug dar.Gegenwärtige Ansätze zur Modellierung der Wechselwirkung von Versetzungen und Diffusion beschränken sich auf die Segregation (die Akkumulation) von Verunreinigungen entlang von Versetzungen. Der Einfluss von Spannungen auf die Diffusion, sofern überhaupt in Betracht gezogen, wird nur vereinfacht berücksichtigt. In Modellen für Lithium-Ionen-Batterie-Elektroden haben Versetzungen bisher nur als Quelle zusätzlicher Spannungen Aufmerksamkeit gefunden, jedoch ohne Einfluss auf die Diffusion. Die Rolle einer defektreichen Mikrostruktur auf die Performance einer Batteriezelle ist gänzlich unbekannt.Zur Beleuchtung dieser Zusammenhänge wird im Rahmen dieses Projektes ein Ansatz mit Kontinuumsmodellierung und Finite-Elemente-Simulationen auf drei Längenskalen verfolgt. Auf der Mikroskala werden Versetzungsstrukturen mittels eines Phasenfeldmodells beschrieben, wobei Effekte wie spannungsgetriebene Diffusion Berücksichtigung finden. Simulationen des Transports innerhalb des Versetzungsnetzwerks liefern dann Informationen zur effektiven Diffusivität der betrachteten mikroskaligen Samples und ihrer Korrelation mit den beobachteten Versetzungsdichten. Auf der Mesoskala finden die effektiven Diffusivitäten Eingang in Simulationen des (Ent-)Ladungsverhaltens freistehender Elektrodenpartikel. Diese Modelle werden anschließend in ein makroskaliges Batteriezellmodell integriert, anhand dessen der Einfluss einer defektreichen Mikrostruktur auf die Performance der Batteriezelle ermittelt werden kann.

DFG-Verfahren Sachbeihilfen

Internationaler Bezug USA

Kooperationspartner Professor Dr. Karsten Albe; Professor Sarbajit Banerjee, Ph.D.

Ehemaliger Antragsteller Dr.-Ing. Peter Stein, bis 6/2020