Struktur und Strukturbildung von C-S-H-Phasen in zementären Bindemitteln der Zukunft
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Ziel des DFG geförderten Projektes war es, grundlegende Erkenntnisse zur Kristallisation von C-S-H zu erlangen. Außerdem sollte der zunehmende Einsatz von Kompositmaterialien, wie calcinierte Tone, im Hinblick auf die C-S-H Bildung untersucht werden. Insbesondere stand der frühe Zeitpunkt der C-S-H-Bildung im Zentrum der Untersuchung, wobei der Detektion von Vorstufenphasen ein besonderer Fokus zugeteilt wurde. In einem ersten Schritt wurden Untersuchungen zum Einfluss von Hüttensand (HÜS) und vor allem calcinierten Kaolin (MK) als Vertreter von Zementkompositmaterialien auf die Hydratation von Portlandzementen durchgeführt. Die Ergebnisse der chemischen Zusammensetzung der wässrigen Phase sollten im Anschluss dazu dienen, reale Versuchsparameter für die gezielte Synthese von C-S-H einzustellen. Es zeigte sich, dass sowohl HÜS als auch MK die wässrige Phase und die Hydratation von Portlandzement unterschiedlich beeinflussen. So nimmt die Na-, Al- und S-Konzentration in der wässrigen Phase bei MK-Einsatz ab, was auf eine Wechselwirkung (Adsorption, Bildung von Ettringit bzw. Monosulfat) hindeutet. Gleichzeitig konnte festgestellt werden, dass das Sulfatangebot in der wässrigen Phase hoch war und dass die Anwesenheit von MK bzw. HÜS zu keiner Beeinträchtigung der Hydratationskinetik geführt hat. Im zweiten Schritt wurde am Modellsystem C3S (reine Form des Hauptklinkerminerals Alit) der Einfluss von MK auf die Hydratation grundlegend untersucht. Es zeigte sich, dass die Reaktion von MK maßgeblich von der Calciumionenkonzentration (und damit pH) der wässrigen Phase sowie von der Dosierung von MK abhängig ist. Es konnte gezeigt werden, dass es schon innerhalb weniger Minuten zu einer Bildung von C-A-S-H kommt. Darüber hinaus konnte erforscht werden, dass C-S-H beschleunigend und C-A-S-H verzögernd auf die Hydratationskinetik einwirkt. In diesem Zusammenhang konnte die Bedeutung der korrekten Sulfatisierung des Systems unterstrichen werden. Im letzten Schritt wurden Methoden entwickelt, die eine zuverlässige Synthese von C-S-H ermöglichen. Dieser Schritt war essenziell für das Erreichen des Hauptziels des Projekts, dem Nachweis von C-S-H- Vorstufenphasen. Es zeigte sich, dass die Synthese von C-S-H aus der Hydratation von C3S eine sehr geeignete Methode darstellt, die jedoch erhöhte Ansprüche an das experimentelle Arbeiten bei erhöhtem Aufwand erfordert. Da dieser Lösungsweg als zielweisend angesehen wurde, wurde in die Methodenentwicklung der Hauptteil der Projektzeit gelegt. Ein besonderes Augenmerk musste darauf gelegt werden, dass sich keine Nebenphasen wie Portlandit und Calcit bilden, da die eingesetzte Analytik nicht phasenselektiv arbeitet. Die Methodenentwicklung betraf neben dem Experimentalaufbau auch die Optimierung der Messparameter der Analytischen Ultrazentrifuge. Diese Entwicklungsarbeiten ergaben sich im Laufe der Untersuchungen und konnten in der Antragsstellung nicht vorhergesehen werden. Es gelang schließlich, die Existenz von C-S-H-Vorstufenphasen (Cluster) mit hoher Reproduzierbarkeit zu verifizieren. Damit wurde erstmalig die Kristallisation von C-S-H ohne Fremdionen auf Basis der nichtklassischen Nukleationstheorie beschrieben. Zukünftige Arbeiten sollten den Einfluss von Fremdelemente auf die Bildung von C-S-H über Vorstufenphasen adressieren, die eine immer entscheidendere Rolle in praxisüblichen Portlandzementen einnehmen, wie Aluminium, Eisen und Sulfat. Dies liegt darin begründet, dass der Einsatz von Portlandzementklinker zur Verringerung der CO2-Emissionen reduziert werden, aber gleichzeitig dessen Leistungsfähigkeit steigen muss.
