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Complex Gas-Liquid Reactions with Mass Transfer in Coiled Flow Inverters

Subject Area Chemical and Thermal Process Engineering
Term from 2018 to 2022
Project identifier Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 401436608
 
Final Report Year 2022

Final Report Abstract

Im Rahmen des Forschunugsprojekts wurden Gas-flüssig Farbreaktionen in einem Kapillarreaktor hinsichtlich Stofftransport und Selektivität untersucht. Dabei wurden optische Auswertemethoden verwendet, da diese nicht-invasiv sind und das Strömungsprofil in der Kapillare nicht stören. Durch die Untersuchung des Reaktionsfortschritts in drei verschiedenen Kapillarreaktorausführungen (Gerade Kapillare, Wendelkapillare und Coiled Flow Inverter (CFI)) war es möglich, den Stofftransport und die Selektivität in Abhängigkeit von der Hydrodynamik zu untersuchen. Die Ergebnisse zeigten, dass der Reaktionsfortschritt in den gekrümmten Geometrien begünstigt wird, was sich auch mit Literaturdaten zu flüssig-flüssig-Systemen deckt. Auch konnte festgestellt werden, dass der Einfluss der Hydrodynamik stärker wird je niedriger konzentriert die aus dem Gas- in die Flüssigphase übergehende reaktive Komponente (Sauerstoff) ist. Die Selektivitätsuntersuchungen haben gezeigt, dass die Selektivität einer Reaktion, hier war die untersuchte Reaktion die konsekutive Oxidation von Leuko-Indigokarmin, maßgeblich von den Prozessbedingungen abhängt und somit eine Abhängigkeit der Selektivität der Reaktion von der Hydrodynamik gefunden wurde. Es konnten insgesamt 5 unterschiedliche Strömungsregime in der Taylorströmung festgestellt werden, die abhängig sind von den eingestellten Prozessbedingungen. Für die konsekutive Ampelreaktion wurden außerdem Untersuchungen zur Reaktionskinetik sowie Diffusionkoeffizienten durchgeführt. Im weiteren Verlauf des Projekts wurden biokatalytische Stoffsysteme untersucht. Diese zeigen häufig Vorteile gegenüber rein chemischen Reaktionen wie bspw. milde Prozessbedingungen oder längere Reaktionszeiten durch welche längere Verweilzeiten im Kapillarreaktor möglich sind. Innerhalb dieses Projekts wurden mehrere Reaktionen untersucht, die durch die Enzyme Laccase, Glukose-Oxidase (GO) und Meerrettich-Peroxidase (HRP) katalysiert werden. Die untersuchte chromogenen Substrate waren ABTS, Syringaldazin (SAz), o-Phenylendiamin (OPD) und Syringol. Alle Reaktionen wurden auf optimale Prozessbedingungen hin untersucht und kinetische Daten mittels der Michaelis-Menten Kinetik aufgezeichnet. Erste Untersuchung stellten ABTS/SAz, SAz/Syringol und ABTS/OPD als vielversprechende Stoffsysteme für eine Parallelreaktion heraus. Experimente mit diesen Stoffsystemen zeigten jedoch teils große Herausforderungen wie beispielsweise die Ausfüllung eines Feststoffes bei den Reaktionssystemen mit SAz und Syringol. Hier ist nicht bekannt, um welchen Feststoff es sich dabei handelt. Auch die Mediatorfunktion des ABTS in Gegenwart von OPD (und vermutlich auch SAz) erschwerte den Forschungsfortschritt in diesem Bereich. Mögliche Reaktionspartner für eine parallele Reaktion im Kapillarreaktor wurden erst gegen Ende des Förderungszeitraums gefunden und werden im Rahmen der angestrebten Promotion zu Ende geführt. Mit den durchgeführten numerischen Simulationen ist ein Einblick in die lokale Strömungssituation möglich. Durch das Verfolgen gesetzter Partikel wurde auch numerisch die Bildung einer inneren Kernströmung beobachtet und konnte nun auch einem Bereich in der Kapillare zugeordnet werden. Außerdem treten durch die Zentrifugalkraft immer wieder Zonen auf, die von Partikeln eines Quadranten umströmt werden.

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