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Lead-free perovskites for X-ray detection

Subject Area Synthesis and Properties of Functional Materials
Experimental Condensed Matter Physics
Term from 2018 to 2022
Project identifier Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 404984854
 
Final Report Year 2021

Final Report Abstract

In diesem Projekt wurden Metall-Halid-Perowskit Halbleiter für die Röntgendetektion untersucht. Nachdem die besten Perowskit Halbleiter Blei enthalten und deshalb Umweltverträglichkeitsprobleme haben, sollten hier bleifreie Perowskite untersucht werden. Für Perowskite sind keine einkristallinen Halbleiterwafer mit handhabbaren Größen herstellbar. Deshalb hat sich dieses Projekt um polykristalline Wafer gekümmert, die über ein skalierbares Pressverfahren hergestellt werden können. Als die nächste Wahl zu bleihaltigen Materialien können in Bezug auf Röntgendetektoren die Bismut-basierenden Perowskit Materialien angesehen werden. Für drei Vertreter dieser Materialklasse und für einen weiteren binären Halbleiter, dem Bismut Iodid, wurden in diesem Projekt Wafer-Proben angefertigt und deren Eignung für die Röntgendetektion getestet. Während die meisten Publikationen die Größe des unter Röntgeneinstrahlung erzeugten Photostroms als wichtigste Kenngröße eines Röntgendetektors ansehen, haben wir eine Selektion eines „besten“ Materials unter Berücksichtigung weiterer Eigenschaften der Röntgendetektoren vorgenommen. Berücksichtigt wurden die geringste detektierbare Röntgendosis, das dynamische Verhalten, als auch die Stabilität des Dunkelstromes. Nach diesen Kriterien wurde Cs3Bi2Br3I6 unter den untersuchten Materialien als bestes Röntgendetektionsmaterial bestimmt. Im Zuge von Stabilitätsuntersuchungen wurden Messungen nach einer Lagerzeit von eineinhalb Jahren unter identischen Bedingungen wiederholt, was zu einem überraschenden Ergebnis geführt hat. Die neuerliche Vermessung hat erheblich bessere charakteristische Parameter geliefert. Diese Verbesserung nach Alterung der Probe deutet auf einen Selbstheilungsprozess hin. Solche Selbstheilung wurde bereits für bleihaltige Perowskite berichtet, waren für Bismut-Halide bis zu unserer Arbeit aber unbekannt. Diese Ausheilung über Temperaturbehandlungen so zu beschleunigen, dass für frisch präparierte Proben gleich gute Ergebnisse erzielt werde können als für gealterte, sind nicht erfolgreich gewesen, was den Wert der Ausheilung nur noch unterstreicht. Unsere Arbeit könnte also einen Startpunkt für alterungsinduzierte Ausheilprozesse in anorganischen Halbleitermaterialien darstellen, ein Effekt der nicht nur für Röntgendetektoren von Interesse sein wird, sondern sicherlich auch Implikationen für andere Bauteile und andere Metall-Halid Perowskite hat. In diesem Projekt haben wir auch zur Demonstration einer bildgebenden Röntgenkamera beigetragen, die von Siemens Healthineers entwickelt worden ist. Dieser Röntgenkamera hat eine bessere Bildauflösung als ein kommerzieller Detektor, der auf dem Szintillatorprinzip arbeitet, als auch die beste Detektionsempfindlichkeit, die je mit einem Perowskit- Röntgendetektor erzielt worden ist. Als zusätzliches Ergebnis, haben wir in diesem Projekt eine einfache Methode entwickelt um auf einkristallinen Substraten, einkristalline Mikrostrukturen auf zu wachsen. Ähnliches „epitaktisches“ Wachstum wird üblicherweise nur in Vakuumanlagen erzielt, hier wurde es aber mit Hilfe eines Tintenstrahldruckers, der an Luft arbeitet, realisiert. Weiters wurde gezeigt, dass diese Strukturen auch durch einfaches Auftropfen hergestellt werden können. Diese Mikrostrukturen arbeiten unter optischer Anregung als Laser, was die Qualität des epitaktischen Wachstums als auch der erzielten Resonatoren unter Beweis stellt. Diese Arbeiten zum epitaktischen Wachstum von funktionellen kristallinen Heterostrukturen steckt noch in den Kinderschuhen und hat ein enormes Potential, berücksichtigt man den Erfolg den „Epitaxie“ in konventionellen Halbleitern hat, der hier mit den defekttoleranten Eigenschaften der Perowskit Halbleiter vereinigt wird. Dieses Projekt hat somit grundlegende Eigenschaften aufgedeckt und Präparationsmethoden entwickelt, die viele Implikationen für Bauelemente aus Perowskit-Halbleitern haben, seien es Röntgendetektoren, Laser oder auch andere optoelektronische Bauteile, deren Bedeutung zurzeit noch nicht einmal zur Gänze abgesehen werden kann.

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