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Ceroxid-Partikel als funktionelle Haloperoxidase-Analoga zur Verhinderung von Biofouling

Fachliche Zuordnung Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese
Analytische Chemie
Förderung Förderung von 2018 bis 2023
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 405861793
 
Erstellungsjahr 2024

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Das Ziel der Studie war es, den Antifouling Mechanismus von Ceroxid-Partikeln aufzuklären. Zunächst wurde eine LC-ESI-MS/MS Methode zur quantitativen Bestimmung von 34 Quorum Sensing (QS) Molekülen entwickelt, um die bakterielle Kommunikation in natürlichen Gewässern und Bakterienkulturen zu erfassen. Anschließend wurde der Ablauf der Halogenierungsreaktionen in kontrollierten Laborstudien mit repräsentativen QS-Molekülen analysiert. Insgesamt wurde 46 Reaktionsprodukte identifiziert, die durch Oxidation, Hydrolyse und Halogenierung unterschiedlicher QS Molekülgruppen (3-Oxo-Cn-AHL, Alkylquinolone, pC-AHL und ungesättigte AHLs) entstehen. Die entwickelte LC-ESI-MS/MS-Methode wurden zudem genutzt, um in Bakterienkulturen mechanistische Untersuchungen durchzuführen. Bei diesen Versuchen wurde ein bromiertes Alkylquinolon identifiziert, welches in Zusammenhang mit QS steht. In der Literatur wird dieses Reaktionsprodukt auch in Zusammenhang mit einer Reduzierung des bakteriellen Wachstums diskutiert, was den Antifoulingeffekt der Ceroxid- Partikel erklären könnte. Zur Erhöhung der Antifouling Aktivität wurden unterschiedliche morphologische Ceroxid-Partikel synthetisiert, um das grundlegende Verständnis der zugrundeliegenden Aktivität besser zu verstehen und somit die Synthese in Bezug auf die Aktivität zu optimieren. Es konnte beobachtet werden, dass oxidative Bromierungsreaktionen in besonderen Maßen durch eine hohe spezifische Oberfläche, ein stark positives Zeta Potenzial, eine hohe Lewis-Acidität der Oberfläche und Oberflächendefekte begünstigt werden. Durch diese neuen Erkenntnisse ist es möglich, selektiv hoch reaktive Ceroxid-Nanopartikeln zu synthetisieren. Die Eignung alternativer Metalloxide, die analog zu dem Ceroxid-Partikeln eine Aktivität in Bezug auf Halogenierungsreaktionen haben, wurden ebenfalls untersucht. Neben Bismut substituierter Partikel (Ce1-xBixO2-d) zeigten auch Lanthanoid Substitutionen (Ce1-xLnxO2-x/2 (Ln = Pr, Tb) hohe katalytische Aktivitäten. Da eine ausreichende Menge an Ceroxid-Partikeln für Antifouling-Anstriche erforderlich ist, wurden unterschiedliche Aufskalierungen der Synthese von Ceroxid-Partikel entwickelt. Vielversprechend war die Synthese von Ce1-xLnxO2-x/2 durch Kugelmühlen. Diese energiesparende und rückstandsfreie Methode ermöglicht die Herstellung größere Mengen an Ceroxid- Nanopartikel und kann gegebenenfalls auch in den industriellen Maßstab übertragen werden. Eine alternative Methode ist eine kontinuierliche Synthese mittels eines „high-throughput microfluidic benchtop“-Systems. Durch Reduktion der Reaktionszeit und dem kontinuierlichen Betrieb ist das System hochgradig skalierbar und kann auch in Hochdurchsatzsynthesen für nicht-agglomerierten Ceroxid-Partikeln mit homogener Größe, Morphologie und Kristallinität verwendet werden. Abschließend wurden Ceroxid basierte Kompositmaterialien entwickelt, welche antifoulingaktive Eigenschaften aufwiesen. Hiermit konnte im Labormaßstab für unterschiedliche Oberflächen wie Quarzglas oder Polyurethane eine signifikante Reduktion der Biofilmbildung belegt werden. Neben dem Mechanismus der Antifouling-Wirkung von Ceroxid-Partikeln konnten auch Erkenntnisse über das Vorkommen von unbekannten QS-Molekülen für verschiedene Bakterienarten gewonnen werden. Hierbei zeigte sich, dass Bakterien mit einem Set an QS-Molekülen kommunizieren, wodurch QS relativ vielfältig sein kann. Daher sollten wir uns zukünftig in mechanistische Studien nicht nur auf einzelne QS Moleküle fokussieren, sondern immer die gesamte Breite der QS-Moleküle berücksichtigen. Eine weitere Erkenntnis, abseits der Antifouling-Wirkung, ist der mögliche Einfluss von reaktiven halogenen Spezies auf das QS System in der Desinfektion.

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