Dynamic Catalyst Restructuring and Interface Instabilities: A Combined Experimental and Computational Study
Final Report Abstract
Für die propagierenden Frontpulse (TIPs), die bei der Oxidation von Methanol und Ammoniak mit O2 an einer Rh(110)Oberfläche auftreten, konnte ein experimentell abgesicherter Mechanismus präsentiert werden. Basierend auf der Identifikation der lokalen Oberflächenstrukturen mittels µLEED (low energy electron diffraction) & LEEM (low energy electron microscopy), wurde ein Anregungsmechanismus formuliert der auf dem O-induzierten (1x1) ↔ rec-Phasenübergang von Rh(110) beruht, der über den damit verbundenen Massentransport von Rh-Atomen lokal zu einer Aufrauhung und zu einer damit einhergehenden Reaktivitätszunahme der Oberfläche führt. Ein realistisches mathematisches Modell, das basierend auf diesem Mechanismus erstellt wurde, konnte alle wesentlichen experimentellen Befunde reproduzieren. Notwendige Voraussetzung für das Auftreten von TIPs ist die Existenz einer doppelt-metastabilen Bistabilität. Eine Anisotropie der Oberfläche ist keine notwendige Voraussetzung für TIPs.
Publications
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Simulation of traveling interface pulses in bistable surface reactions, Phys. Rev. E 100 (2019) 042206
Alexei Makeev and Ronald Imbihl
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Dissertation, Leibniz-Universität Hannover (2020), Redistribution dynamics of ultrathin vanadium oxide layers under catalytic conditions and activation of surface diffusion by surface acoustic waves
Bernhard von Boehn
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Dynamics of Ultrathin Vanadium Oxide Layers on Rh(111) and Rh(110) Surfaces during Catalytic Reactions, Frontiers in Chemistry 8 (2020)
Bernhard von Boehn and Ronald Imbihl
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Structural transitions driving interface pulses in methanol oxidation on Rh(110) and VOx/Rh(110): a LEEM study, Journal of Physical Chemistry C 125 (2021) 22539 – 22546
Bernhard von Boehn, Jon-Olaf Krisponeit, Jens Falta, Ronald, Imbihl
