Untersuchung heterogener Photokatalysatoren basierend auf TiO2-Graphen-Kompositen in selektiven synthetischen Transformationen

• Antragsteller: Professor Dr. Wolf Gero Schmidt; Professor Dr. René Wilhelm
• Fachliche Zuordnung: Organische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung ; Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 413541925

Heterogene Photokatalyse ist ein wissenschaftlich spannender und technisch relevanter Prozess. Die Entwicklung von Katalysatoren für den sichtbaren Spektralbereich des Lichts, d.h. insbesondere Sonnenlicht, ist dabei von besonderem Interesse. Im Projekt sollen effiziente Photokatalysatoren auf der Grundlage von TiO2-Kohlenstoffnanopartikel-Kompositen dargestellt, charakterisiert, untersucht und verstanden werden. Die Komposite werden ausschließlich ex situ durch einfaches Mischen von verschiedenen kommerziell erhältlichen und bekannten charakterisierten TiO2-Nanopartikeln und kommerziell erhältlichen Graphen-Spezies dargestellt. Jede Komponente ist als wichtiger Bestandteil von heterogenen Photokatalysatoren bekannt. Zusätzlich werden die Komposite durch Sintern und Hydrothermalverfahren weiter modifiziert und der Einfluss der Methoden auf die Aktivität bestimmt. Strukturelle und elektronische Eigenschaften der neuen Materialien werden in Kooperation mit Prof. Guido Grundmeier und Prof. Jörg Lindner analysiert. Die Komposite werden in selektiven organischen photoredox-katalytischen C-C-Bindungsreaktionen experimentell und theoretisch untersucht. Neben Quanten-Effizienz und katalytischer Aktivität ist das gründliche Verständnis der katalytischen Prozesse ein Schwerpunkt der geplanten Untersuchungen. Zu diesem Zweck werden parameterfreie Gesamtenergie- und Elektronenstrukturrechnungen durchgeführt. Hierfür werden Modellsysteme betrachtet, deren strukturelle Details in Übereinstimmung mit den Transmissionselektronenmikroskopie- und Röntgenbeugungsdaten der synthetisierten Nanokompositen gewählt werden. Bei der Berechnung der elektronischen Anregungseigenschaften für die Photokatalyse gehen wir über Dichtefunktionaltheorie (DFT) hinaus und wenden constrained DFT, zeitabhängige DFT (TDDFT) und Vielteilchenstörungsmethoden an. Neben dem Verständnis der experimentellen Befunde werden die Rechnungen die Grundlage für die gezielte Synthese effektiver Katalysatoren bilden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen