Charakterisierung von Urban Grime als photochemische Senke oder Quelle für Luftschadstoffe (GrimePaSS)
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Die Verbesserung städtischer Luftqualität ist ein wichtiges Anliegen, das das Interesse am Verständnis der chemischen Multiphasenprozesse von zum Beispiel den Stickoxiden (NOx), Ozon (O3) und verschiedenen flüchtigen organischen Verbindungen (VOCs) verstärkt. Unter anderem die Wechselwirkung von Gasen mit städtischen Oberflächen (z. B. Fenster, Gebäudewände, Dächer, Bürgersteige, Straßen usw.) könnte das Verhalten von Luftschadstoffen beeinflussen. Es ist bekannt, dass sich auf Oberflächen, wenn sie eine gewisse Zeit lang der Atmosphäre ausgesetzt sind, ein so genannter urbaner Schmutzfilm („urban grime“) aus anorganischen und organischen Bestandteilen bildet. Das Wissen über die Wechselwirkung dieses neuen Umweltkompartiments mit Luftschadstoffen unter Sonneneinstrahlung ist jedoch noch begrenzt. Das abgeschlossene Projekt kombiniert daher die Sammlung realer urbaner „grime“ Proben auf Glasoberflächen, eines europäischen städtischen Hintergrundstandortes in Leipzig, Deutschland, mit photochemischen Strömungsreaktor- (PCFR) und Aerosolkammerexperimenten zur Charakterisierung des photoreaktiven Verhaltens. PCFR-Experimente mit sauberer Druckluft werden unter Variation der Probenahmebedingungen (z.B. beschattete vs. nicht beschattete Oberflächen) und der Versuchsbedingungen durchgeführt. Die Ergebnisse belegen eindeutig die Bildung von NO2 und HONO mit Bildungsraten von (2,6±0,6)×10^9 Moleküle cm-2 s-1 und (8±1)×10^9 Moleküle cm-2 s-1 für beschattete Glaskugeln bei 70% relativer Luftfeuchtigkeit (RH) und 21 W m-2 (Bereich 300-400 nm) Lichtintensität. Außerdem wird photochemisch induzierte Bildung von kurzkettigen organischen Verbindungen gezeigt. Alle beobachteten Bildungsraten sind abhängig von der relativen Feuchte, der Lichtintensität und der Art der Probenahme. Darüber hinaus werden Experimente unter Zugabe von NO, NO2 und O3 unter Variation der Versuchsbedingungen durchgeführt, um die Aufnahme von Spurengasen und mögliche Produktfreisetzungen in die Gasphase zu untersuchen. Aufnahmekoeffizienten von γ(NO) ≤ 1×10^-7, γ(NO2) ≤ 2×10^-7 und γ(O3) = 1,0×10^-6 wurden für 70% relative Luftfeuchtigkeit und 21 W m-2 (Bereich 300-400 nm) Lichtintensität bestimmt. Experimente in der atmosphärischen Simulationskammer ACD-C am TROPOS bestätigten die UV-Licht-induzierte Bildung von Reaktionsprodukten auch unter realistischeren Kammerbedingungen (S/V = 2 m-1). Ein „urbane grime“ -Box-Modell wurde für ein städtisches Hintergrundszenario in Leipzig, unter Verwendung des detaillierten CAPRAM-Modells, angewendet. Die Modellergebnisse zeigen zum ersten Mal, dass die experimentell gemessene Bildung von HONO zu einer Erhöhung der OH-Radikalkonzentration von max. 6% für die spezifische Leipziger Luftqualitätssituation im Juni 2019 führt. Das Modell zeigt, dass die Auswirkung stark vom gesamten NOx-Emissionsschema des jeweiligen Gebiets abhängt, was die (regionale/lokale) Variabilität der Quellenkapazität solcher Oberflächenfilme in städtischen Gebieten unterstreicht.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Characterization of Urban Grime Photochemistry as Sink or Source for Air Pollutants (GrimePaSS) AGU Fall Meeting 2019, 09-13 December 2019, San Francisco, CA
Falk Mothes & Hartmut Herrmann
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Laboratory- and field studies on chemical processes in the gas-, aqueous- and particle phase + on surfaces to improve the understanding of the tropospheric multiphase system Science For Future: All Starts With Basic Science, 08-11 September 2019, UCAS Yanqi Lake Campus, Beijing, China
Falk Mothes
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Urban grime photochemistry as a source for air pollutants and its potential impact on air quality Air quality in megacities, 17–20 November 2020, Online, Faraday Discussion
Falk Mothes & Hartmut Herrmann
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Urban grime photochemistry and its interaction with the air pollutants NO and NO2 11th International Aerosol Conference (IAC), 4th-9th September 2022, Athens
Falk Mothes & Hartmut Herrmann
