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Projekt
Spektroskopische Signaturen von Molekularclustern und Molecularcluster-Aggregaten berechnet aus ersten Prinzipien
Antragsteller
Professor Dr. Simone Sanna
Fachliche Zuordnung
Theoretische Physik der kondensierten Materie
Förderung
Förderung seit 2019
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 398143140
Wir untersuchen die Abhängigkeit der optischen Antwort von molekularen Clustern und Cluster-Aggregaten von ihrer atomaren Struktur, elektronischer Konfiguration und von chemischen Variationen. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der parameterfreien Bestimmung spektroskopischer Eigenschaften der untersuchten Molekularsysteme. Lineare und nichtlineare Optik, Raman- und IR-Spektren und EELS-Signaturen werden für einzelne Moleküle und Molekularkristalle modelliert. Die Auswirkung struktureller Unordnung auf die optischen Eigenschaften wird mithilfe von den in C1 berechneten Geometrien modelliert. Wir führen Rechnungen unterschiedlicher Genauigkeit durch, welche von der Unabhängigen-Teilchen-Näherung bis hin zu aufwändigeren Rechenschemata reichen, mit denen Quasiteilchen-Effekte und Elektron-Loch-Wechselwirkung betrachtet werden können. In der ersten Förderphase haben wir unsere Rechenalgorithmen erweitert, um die optische Antwort in dem sogenannten „time-domain“ zu berechnen. Dies ermöglicht die effiziente Berechnung der Nichtlinearitäten mit hinreichender Genauigkeit auch für größere Systeme und Molekularkristalle. Auf der einen Seite beschäftigen wir uns mit bekannten Systemen wie die prototypische [(RT)4R6] Adamantanverbindung (mit R = organische Gruppe; T = C, Si, Ge, Sn; E = O, S, Se, Te, NH, CH2, ON•). Auf der anderen Seite untersuchen wir Cubanverbindungen mit allgemeiner Formel [(RT)4MxEz] (M = Übergangsmetall) und die chemischen Variationen, welche im Projektbereich A vorgeschlagen werden. Fundamentale Fragestellungen bezüglich der Voraussetzungen für die optischen Nichtlinearitäten, wie z.B. die Rolle von Ordnung/Unordnung, Symmetrie und chemische Zusammensetzung werden erforscht. Unser Projekt liefert, auf der Basis von den in Projekt C1 bestimmten Strukturmodellen, die optische Antwort der untersuchten Systeme. So wird sowohl die Deutung der Experimente im Bereich B unterstütz, als auch die Synthese von neuartigen Verbindungen mit maßgeschneiderten optischen Eigenschaften inspiriert. Dabei haben unsere atomistischen Modelle zwei entscheidende Vorteile. Zum einen berechnen wir die optische Antwort als Funktion der einfallenden Wellenlänge. Die Kenntnis des gesamten Spektrums hilft, die Korrelation zwischen Anregungsenergie und optischen Nichtlinearitäten zu verstehen. Diese wird gebraucht um festzustellen, ob andere Anregungsquellen als IR-Strahlung verwendet werden können. Zum anderen ermöglichen unsere Modelle die Simulation von experimentell nicht zugänglichen Systemen, wie z.B. von metastabilen Clustern oder kristallinen Strukturen von amorphen Verbunden. Damit ist es möglich die einzelnen Effekte zu betrachten, die gleichzeitig mitwirken, um die optische Antwort der untersuchten Systeme zu bestimmen und so, die verschiedenen physikalischen Fragestellungen einzeln anzugehen.
DFG-Verfahren
Forschungsgruppen
