Nuclear environmental forensics using radiocesium isotopes
Final Report Abstract
Das Ziel der Entwicklung und Etablierung von Analyseverfahren zur Bestimmung radioaktiver Cäsiumisotope in kontaminierten Umweltproben wurde mit der Einschränkung, dass kein Partikel und Grundwasser analysiert werden konnten aufgrund der vorherrschenden Pandemie, erreicht. Dafür wurden zuerst die Grundlagen recherchiert um daraus ein nass-chemisches Verfahren aus drei Trennungen zu entwickeln. Die erste Trennung (AMP-Trennung) separiert das Cäsium vom Barium, die zweite (Anionentrennung) trennt unter anderem das durch die erste Trennung dazugewonnene Molybdat ab und die letzte (Kationentrennung) erfolgt zur Gewinnung einer reinen Cäsium-Lösung. Im nächsten Schritt wurden die Methoden mit der Reaktionsgaszelle des Massenspektrometers (Agilent 8900) zur weiteren Unterdrückung des Bariums realisiert. Insgesamt ließ sich Barium um acht Größenordnungen in seiner Konzentration unterdrücken und das Verhältnis 135Cs/137Cs konnte gemessen werden. Die etablierten Methoden wurden verwendet um zahlreiche Umweltproben zu messen und mit Literaturwerten zu vergleichen. Es wurden drei markante Beiträge zur Kontamination der Umwelt (Tschernobyl-Unfall 1986, Fukushima-Unfall 2011 und atmosphärische Kernwaffentests) untersucht. Dabei wurde Besonderheiten bei der Bildung des im Zuge der Kernwaffentests gebildeten Minerals Trinitit durch unterschiedliche Durchmischung und Isotopenfraktionierung von Spaltprodukten entdeckt und erstmals in der Literatur beschrieben. Die gesamten Ergebnisse wurden publiziert. Die nasschemische Trennung und massenspektrometrische Analyse wurde erfolgreich abgeschlossen. Auf der Suche nach radioaktiven Mikrosphären aus Fukushima wurden in enger Kooperation mit dem Los Alamos National Laboratory (LANL) Untersuchungen eines Grashalms aus Kraftwerksnähe, geerntet zum Unfallzeitpunkt, angestellt. Es konnten kurz vor Projektende drei schwach radioaktive, ungewöhnlich große Mikrosphären isoliert werden, die vermutlich eine neue Klasse radioaktiver Partikel aus Fukushima darstellen. Eine entsprechende Publikation ist in Arbeit. Die Nutzung und Kopplung der Laserablation (Teledyne LSX-213 G2) zusammen mit dem Massenspektrometer erfolgte nach Konsultationen von Technikern. Zuerst wurden die Grundlagen recherchiert und dann das gekoppelte System verwendet. Es wurden sowohl elementare Mappings als auch die Messung einzelner Kupfer-Sphären durchgeführt. Damit konnten Methoden entwickelt werden, die zu einem späteren Zeitpunkt auf Glassphären übertragen werden könnten. Der nächste Schritt die Analyse ebendieser war aufgrund der vorherrschenden Pandemie und der resultierenden Hinderung an der Probennahme nicht möglich. Die Kopplung der Systems zur Analyse von Cäsiumisotopenverhältnissen in Partikeln konnte aufgrund der späten Entdeckung von Fukushima-Mikrosphären nicht mehr im Zuge der Projektlaufdauer abgeschlossen werden.
Publications
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Determination of Characteristic vs Anomalous 135Cs/137Cs Isotopic Ratios in Radioactively Contaminated Environmental Samples. Environmental Science & Technology, 55(8), 4984-4991.
Zok, Dorian; Blenke, Tobias; Reinhard, Sandra; Sprott, Sascha; Kegler, Felix; Syrbe, Luisa; Querfeld, Rebecca; Takagai, Yoshitaka; Drozdov, Vladyslav; Chyzhevskyi, Ihor; Kirieiev, Serhii; Schmidt, Brigitte; Adlassnig, Wolfram; Wallner, Gabriele; Dubchak, Sergiy & Steinhauser, Georg
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Identification, Isolation, and Analysis of a Novel Type of Fukushima-Derived Microparticle. Methods and Applications of Radioanalytical Chemistry (MARC XII). Kona, USA, April 2022
Z. Macsik, L.A. Hudston, K.N. Wurth, D. Meininger, C. Jesinghaus, T.J. Tenner, B.E. Naes, M. Boswell, S.E. LaMont, K. Shozugawa, R.E. Steiner & G. Steinhauser
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Identification, isolation, and characterization of a novel type of Fukushima-derived microparticle. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), 5333-5341.
Macsik, Zsuzsanna; Hudston, Lisa A.; Wurth, Kimberly N.; Meininger, Daniel; Jesinghaus, Christian; Tenner, Travis J.; Naes, Benjamin E.; Boswell, Mitzi; Shozugawa, Katsumi; LaMont, Stephen P.; Steiner, Robert E. & Steinhauser, Georg
