Ligandenfeld Erweiterung der Dynamischen Molekularfeld Theorie für (negative) Ladungstransfer Übergangsmetalloxide
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Hauptziel dieses Projekts bestand in der Anwendung der dynamischen Molekularfeldtheorie (Dynamical Mean-Field Theory, DMFT) auf effektive materialrealistische Modelle unter expliziter Einbeziehung von Sauerstoff-p-Orbitalen für sog. Ladungstransfer-Übergangsmetalloxide wie Hochtemperatur supraleitende Kuprate und die kürzlich entdeckten supraleitenden Nickelate. Diese zeichnen sich durch komplexe elektronische Zustände an der Fermienergie aus, die wesentlich durch die Hybridisierung von Übergangsmetall d- mit Sauerstoff p-Orbitalen bestimmt werden. Unsere zentrale Hypothese lautete, dass die explizite Einbeziehung dieser Sauerstofforbitale entscheidend sein kann, um realistische Vorhersagen sowohl für Grundzustände als auch angeregte Zustände sowie deren Beeinflussbarkeit durch externe Parameter zu erzielen. In unserem Projekt wurden Berechnungen mittels DMFT sowie deren Cluster- (CDMFT) und diagrammatische Erweiterungen (Dynamical Vertex Approximation, DΓA) durchgeführt. Ein besonderer Fokus lag hierbei auf dem Vergleich von effektiven d- mit dp-Modellen, die explizit Sauerstoff-p-Orbitale berücksichtigen. Die Ergebnisse demonstrieren, dass die explizite Behandlung der p-Orbitale auch innerhalb einfacher DMFT-Ansätze wesentliche Verbesserungen bringt. Beispielsweise konnten wir für die Kuprate mithilfe des Emerya Modells eine realistische, nicht-Curie-artige Temperaturabhängigkeit der magnetischen Suszeptibilität reproduzieren, die sich gut mit experimentellen Kernspinresonanzdaten deckt. Dennoch zeigten detaillierte spektrale Untersuchungen, insbesondere des Pseudogap-Regimes in den Kupraten, Grenzen einfacher DMFT-Ansätze auf, sodass wir auf die weiterentwickelte DΓA-Methode zurückgriffen, um eine korrekte Beschreibung der impulsselektiven Unterdrückung der Fermi-Oberfläche zu erzielen. Ein weiterer zentraler Bestandteil unseres Projekts war die Untersuchung von LaNiO3 , die durch eine Zusammenarbeit mit experimentellen Partnern am Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe in Dresden unterstützt wurde. Wir konnten zeigen, dass sowohl elektronische Korrelationen als auch strukturelle Verzerrungen explizit in unseren DFT+DMFT-Rechnungen berücksichtigt werden müssen, um eine gute Übereinstimmung mit umfassenden experimentellen ARPES-Daten zu erzielen. Wesentliche methodische Fortschritte bestanden in der Implementierung eines Entfaltungsverfahrens für korrelierte spektrale Funktionen, was den Vergleich mit experimentellen Daten deutlich erleichterte und vertiefte Einblicke ermöglichte. Abschließend wurde während des Projekts das Softwarepaket TPRF (Two-Particle Response Functions) maßgeblich weiterentwickelt und der Öffentlichkeit zur Verfügung gestellt.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Interorbital singlet pairing in Sr₂RuO₄ : A Hund's superconductor. Physical Review B, 105(15).
Käser, Stefan; Strand, Hugo U. R.; Wentzell, Nils; Georges, Antoine; Parcollet, Olivier & Hansmann, Philipp
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Distinct spin and orbital dynamics in Sr2RuO4. Nature Communications, 14(1).
Suzuki, H.; Wang, L.; Bertinshaw, J.; Strand, H. U. R.; Käser, S.; Krautloher, M.; Yang, Z.; Wentzell, N.; Parcollet, O.; Jerzembeck, F.; Kikugawa, N.; Mackenzie, A. P.; Georges, A.; Hansmann, P.; Gretarsson, H. & Keimer, B.
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TRIQS/TPRF: Version 3.2.1
N. Wentzell, H. U. R. Strand, S. Käser, Y. In’t Veld, D. Simon, A. Hampel, M. Rösner, Egcpvanloon, O. Parcollet, O. Gingras, D. Philipp, T. Hahn & M. Zingl
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Single-particle spectra and magnetic susceptibility in the Emery model: A dynamical mean-field perspective. SciPost Physics, 18(5).
Tseng, Yi-Ting; Malcolms, Mario; Menke, Henri; Klett, Marcel; Schäfer, Thomas & Hansmann, Philipp
