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Alumosilicatkristallisation in Glaskeramiken: Grenzflächenprozesse und Diffusion der Hauptkomponenten

Fachliche Zuordnung Thermodynamik und Kinetik sowie Eigenschaften der Phasen und Gefüge von Werkstoffen
Förderung Förderung von 2019 bis 2023
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 424949604
 
Erstellungsjahr 2023

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Alumosilicat-Glaskeramiken sind Funktionswerkstoffe, die längst über traditionelle Anwendungen wie Kochplatten, Spiegelteleskopträger und Kaminscheiben hinausgewachsen sind und heute in verschiedenen Bereichen der Schlüsseltechnologien unverzichtbar erscheinen. Sie werden durch kontrollierte Kristallisation aus zuvor geschmolzenem Glas hergestellt und verbinden so die technologischen Vorteile der Heißformgebung eines Glases mit den Vorteilen der thermischen Gefügeeinstellung einer Keramik (sog. "Keramisierung"). Ihre Performance beruht auf dem Zusammenspiel thermischer, optischer und mechanischer Eigenschaften, die durch die Aktivierung der Kristallisation von Alumosilicat-Mischkristallen mit Keimbildnern maßgeschneidert werden können. Ein Engpass in dieser Hinsicht ist das Fehlen eines grundlegenden Verständnisses der geschwindigkeitbestimmenden Grenzflächen- und Diffusionsprozesse der heterogenen Keimbildung und der daraus resultierenden empirisch geführten Materialentwicklung. Die Forschungshypothese basiert auf der Nachahmung dieser Prozesse, die in der Praxis an wenigen nanometergroßen Kristallen ablaufen, durch Aufdampfen dünner Schichten auf einem keimbildnerfreien Glas mit dem Vorteil, relevante Elemente des Glases (Al, Si und O) mit Isotopen markieren zu können. Im Prinzip ermöglicht ein 2D Schichtaufbau die gleichzeitige Untersuchung von Diffusionsvorgängen und Kristallwachstum (Aufdampfen von keimbildenden TiO2, ZrTiO4). Die Ergebnisse zeigen, dass diese „Schichttechnik“ durchaus geeignet ist, kinetische Prozesse zu beleuchten, da in einem kristallisationsbeständigen NAS6-Glas (Na2O Al2O3 6SiO2) festgestellt wurde, dass Al, wenn es zusammen mit Ti vorliegt, eine um 2 Größenordnungen höhere Diffusivität aufweist, die der von Ti und O entspricht. Dieser Befund unterstützt Strukturanalysen, die die Bildung von mobilen kantenverknüpften [[V]Al[IV-VI]TiO4.5, 5, 5.5]^2-, 3-,4--Komplexen nahelegen, die auch im LAS4-Glas (Li2O Al2O3 4SiO2) erwartet werden. Hier ist jedoch die Kristallisationsgeschwindigkeit bedeutend höher (oder der aufgedampfte Keimbildner wirksamer), so dass Al-, Si- und O-Diffusivitäten nicht unabhängig von der Kristallisation des Glases betrachtet werden konnten. Zudem führten die Zugabe von Läutermittel und einem leichten Al-Unterschuß dazu, dass eine niedrigviskose Schmelze an der Kristallisationsfront zu einer zunehmenden Wachstumsgeschwindigkeit in isothermen Versuchen führte, während die Sauerstoffdiffusion in den „Kanälen“ dieser Schmelze zwischen den kristallinen Domänen einen schnellen Pfad fand. Darüber hinaus wurde für das NAS6- Glas festgestellt, dass die Aktivierungsenthalpien der Al (Ti, O)-Diffusion im gleichen Temperaturbereich nur halb so hoch sind wie die der Viskosität, was die förderliche Rolle des [V]Al beim Wechsel der Sauerstoffkoordination von IV (netzwerkbildend) zu VI (netzwerkwandelnd) von Titanionen in TiO2 und ZrTiO4 gekeimten Alumosilicatgläsern neu bewertet.

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