Spin tuning in Einzelmolekülmagneten auf Oberflächen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Projekt konzentriert sich auf die Untersuchung der strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften einzelner Einzelmolekülmagnete (SMMs) auf Oberflächen sowie auf die kontrollierte Manipulation ihrer fundamentalen Eigenschaften. Im Rahmen dieses Projekts implementierten wir eine einzigartige Kombination von Abscheidungsmethoden und Untersuchungstechniken, um detaillierte Einblicke in die elektronischen Zustände und Spineigenschaften wohldefinierter adsorbierter Einzelmolekülmagnete auf funktionalen Substraten zu gewinnen und ihre elektronischen Eigenschaften so zu beeiflussen, dass ihr magnetisches Verhalten kontrolliert verändert wird. Mittels Elektrospray-Abscheidung (ESD) gelang uns die in-situ Präparation von Fe4 H-SMMs auf verschiedenen Substraten, darunter Graphen/Ir(111), Pb(111) und Au(111), was einen idealen Ausgangspunkt für die Untersuchung einzelner Moleküle darstellt. Molekülorbitale wurden mittels Rastertunnelspektroskopie (STS) untersucht. Die intramolekulare Austauschwechselwirkung wird durch inelastische Spinanregungen bestimmt und zeigt intakten molekularen Magnetismus. Die magnetische Anisotropie wird mittels Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS) untersucht und ist substratabhängig. Erstmals wurde eine erfolgreiche chemische Dotierung durch Anlagerung einzelner Lithiumatome an so große, mehrkernige Verbindungen demonstriert. Der Einfluss der Dotierung auf die elektronischen und magnetischen Eigenschaften wird detailliert mittels STM- und XAS-Messungen untersucht. Darüber hinaus konnten wir die erfolgreiche in-situ Abscheidung von Ln-basierten Dimetallofullerenen der Struktur Ln2 @C80 (R) mit Ln = Dy und Tb demonstrieren, die durch eine detaillierte Charakterisierung mittels STM- und STS-Messungen ergänzt wird. Die Abbildung der Molekülorbitale zeigte eine sehr gute Übereinstimmung mit ab-initio Rechnungen und ermöglichte die Zuordnung relevanter Molekülorbitale. XAS-Experimente zeigen einen weitgehend intakten molekularen Magnetismus mit einem Schließen der Hysteresekurve oberhalb von 2 K, was die zuvor gemessene magnetische Blocking-Temperatur in oberflächenadsorbierten SMMs effektiv verdoppelt.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
-
Electrospray Deposition and Magnetic Properties of Prototypical Molecular Magnets. Quantum Materials Research.
F. Paschke, Ph. Erler, J. Dreiser, L. Gragnaniello & M. Fonin
-
Exceptionally High Blocking Temperature of 17 K in a Surface‐Supported Molecular Magnet. Advanced Materials, 33(40).
Paschke, Fabian; Birk, Tobias; Enenkel, Vivien; Liu, Fupin; Romankov, Vladyslav; Dreiser, Jan; Popov, Alexey A. & Fonin, Mikhail
-
Imaging the Single‐Electron Ln–Ln Bonding Orbital in a Dimetallofullerene Molecular Magnet. Small, 18(3).
Paschke, Fabian; Birk, Tobias; Avdoshenko, Stanislav M.; Liu, Fupin; Popov, Alexey A. & Fonin, Mikhail
-
Cooperative and selective redox doping switches single-molecule magnetism. Science Advances, 11(21).
Paschke, Fabian; Briganti, Matteo; Enenkel, Vivien; Birk, Tobias; Dreiser, Jan; Schmitt, Peter; Winter, Rainer F.; Totti, Federico & Fonin, Mikhail
