Etablierung kooperativer Metallwechselwirkungen zur lichtgetriebenen CO2-Reduktion mit neuartigen Photosensibilisatoren und Katalysatoren

• Antragsteller: Professor Dr. Ulf-Peter Apfel; Professor Dr. Marc Robert; Professor Dr. Oliver S. Wenger
• Fachliche Zuordnung: Anorganische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2020 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 428643898

Die katalytische Reduktion von Kohlendioxid (CO2) stellt ein sehr anspruchsvolles Forschungsfeld dar. Insbesondere das photokatalytische Recycling von CO2 und seine Verwendung als Kohlenstoff-Quelle kann erhebliche Auswirkungen auf die globale Kohlenstoffbilanz haben und es ermöglichen, die Treibhausgasemissionen analog zu natürlichen Photosynthesepfaden zu senken. Zu diesem Zweck spielt die Chemie eine Schlüsselrolle bei der Entwicklung solcher disruptiven Technologien, indem sie sich den grundlegenden wissenschaftlichen Herausforderungen stellt. Dabei ist die Katalysatorentwicklung von herausragender Bedeutung und sowohl homogene als auch heterogene Ansätze werden derzeit verfolgt. Studien an molekularen Übergangsmetallkomplexen sind aufgrund der zahlreich vorhandenen spektroskopischen Techniken und der einfachen synthetischen Veränderungen unerlässlich, um einen mechanistischen Einblick anhand strukturell sehr gut definierter Systeme zu erhalten und grundlegende Strategien für selektive CO2-Reduktionsprozesse zu entwickeln. Dieser Ansatz erfordert das Know-How von synthetischen Koordinationschemikern, Photochemikern, Elektrochemikern und Spektroskopikern und wird hier durch gemeinsame Anstrengungen der Gruppen Wenger, Apfel und Robert verfolgt. Inspiriert durch die Natur, die eine selektive Aktivierung von CO2 ermöglicht, indem sie enzymatisch gebundene bimetallische aktive Zentren für die vereinfachte, selektive Multi-Elektronen/Multi-Protonen-Reduktion durch Metallkooperationen nutzt, sollen edelmetallfreie bimetallische Komplexe gezielt entwickelt werden. Darüber hinaus streben wir, durch die Abstimmung und Steuerung der Metallkooperation über ein gezieltes Design des Ligandenrückgrates, eine selektive Synthese von Methanol, Methan oder kurzkettigen Kohlenwasserstoffen aus CO2 in lichtgetriebenen Prozessen an. Um eine lichtgesteuerte CO2-Reduktion zu ermöglichen, benötigen diese neuartigen Katalysatorsysteme jedoch ebenfalls neuartige, geeignete und potente Photosensibilisatoren. So werden in diesem Projekt ebenfalls edelmetallfreie Photosensibilisatoren synthetisiert und auf ihre photophysikalischen Eigenschaften hin untersucht. Anschließend werden die Photosensitizer und Katalysatoren in einem iterativen Prozess zwischen allen Gruppen aufeinander abgestimmt. Mit den erhaltenen Ergebnissen können weitreichende Aussagen zur Photochemie im Allgemeinen sowie zur photokatalytischen CO2-Reduktion im Besonderen gewonnen werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Frankreich, Schweiz
• Partnerorganisation: Agence Nationale de la Recherche / The French National Research Agency; Schweizerischer Nationalfonds (SNF)