Ultraschnelle Einzelmolekül-Videografie mit Sub-Ångström-Auflösung
Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Dieses Projekt erforschte erfolgreich die ultraschnelle Dynamik einzelner Moleküle direkt in Raum und Zeit und erzielte bedeutende Fortschritte in der zeitlichen und räumlichen Auflösung auf atomarer Ebene. Aufbauend auf früheren Erfolgen der lichtwellengetriebenen Rastertunnelmikroskopie lieferte das Projekt außergewöhnliche Ergebnisse. Ein Höhepunkt war die Untersuchung der elektrongetriebenen Tautomerisierung mittels licht-wellengetriebener Aktionsspektroskopie. Die Tautomerisierung von Wasserstoffatomen in Naphthalocyanin-Molekülen wurde untersucht, wobei gezeigt wurde, dass chemische Reaktionen auf Subpikosekunden-Zeitskalen ausgelöst und durch Variation der Laserfeldstärke ge-steuert werden können. Diese Experimente offenbarten zudem faszinierende Dynamiken, die von der Verzögerungszeit zwischen den Laserimpulsen beeinflusst wurden – ein Durchbruch bei der zeitlichen Auflösung chemischer Reaktionen auf atomarer Skala. Um die zeitliche Auflösung weiter zu verbessern, entwickelte das Team neuartige Techniken mit Mittelinfrarot-Laserimpulsen und etablierte neue Konzepte für die lichtwellengetriebene Rastertunnelmikroskopie. Dies ermöglicht zukünftige Experimente, die Dynamik auf Attosekunden-Zeitskalen untersuchen können. Das Projekt führte außerdem die ultraschnelle Tunnelspektroskopie ein, die atomare Ortsauflösung, Femtosekunden-Zeitauflösung und Energieauflösung kombiniert. Mit dieser Methode konnten Energieverschiebungen atomarer Defektzustände nach einer Anregung verfolgt wer-den, was neuartige Einblicke in elektronische Dynamiken ermöglichte. Dieser Durchbruch wurde 2024 unter dem Titel „Ultrafast Tunnelling Spectroscopy“ auf dem Cover von Nature Photonics präsentiert. Ein weiterer Höhepunkt war die Entwicklung eines neuen Kontrastmechanismus, der als Near-field Optical Tunnelling Emission (NOTE) Mikroskopie bezeichnet wird. Diese Technik erlaubt die Messung der Subzyklen-Tunneldynamik auf atomarer Skala, sogar in Halbleitern und Isolatoren wie Wolframdiselenid. Durch die Integration von NOTE-Mikroskopie mit lichtwellenge-triebener Tunnelmikroskopie zeigte das Projekt einen radikal neuen Ansatz zur Untersuchung von Licht-Materie-Wechselwirkung und nichtlinearer Optik auf atomarer Ebene und ebnete den Weg für zukünftige Innovationen. Diese Ergebnisse, veröffentlicht in hochrangigen Fachzeitschriften wie Nature, stellen einen bedeutenden Fortschritt im Verständnis der ultraschnellen Welt von Molekülen und Materialien dar. Das Projekt eröffnet spannende Perspektiven für neue Technologien und wissenschaftliche Entdeckungen in Chemie, Physik und darüber hinaus.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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All-optical subcycle microscopy on atomic length scales. Nature, 629(8011), 329-334.
Siday, T.; Hayes, J.; Schiegl, F.; Sandner, F.; Menden, P.; Bergbauer, V.; Zizlsperger, M.; Nerreter, S.; Lingl, S.; Repp, J.; Wilhelm, J.; Huber, M. A.; Gerasimenko, Y. A. & Huber, R.
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Ultrafast atomic-scale scanning tunnelling spectroscopy of a single vacancy in a monolayer crystal. Nature Photonics, 18(6), 595-602.
Roelcke, C.; Kastner, L. Z.; Graml, M.; Biereder, A.; Wilhelm, J.; Repp, J.; Huber, R. & Gerasimenko, Y. A.
