Enzymartige FLP-Katalyse in Koordinierungskäfigen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Der Fluss stereochemischer Informationen, wie die chirale Erkennung von Steroiden und Sacchariden durch Rezeptoren und die stereoselektiven Umwandlungen durch Enzyme, ist ein wesentlicher Bestandteil lebender Systeme. Künstliche molekulare Systeme wie metallorganische Käfige, die das Verhalten von Biomolekülen nachahmen können, sind wichtig für das Verständnis der molekularen Grundlagen von Bindungen in relevanten biologischen Prozessen, was zur Entwicklung von bioinspirierten Anwendungen führen kann. Wir haben die Diastereoselektivität und den stereochemischen Informationstransfer während der Selbstmontage von chiralen metallorganischen Käfigen, darunter ein kubischer Zn8L6- und zwei tetraedrische Fe4L4-Käfige, sysmetisch untersucht. Diese Käfige zeigten eine bemerkenswerte enzymähnliche Konformationsplastizität und einen Chiralitätswechsel als Reaktion auf externe Stimuli wie Lösungsmittel, Temperatur und Gastbindung. Die in unseren Studien skizzierte Strategie könnte für das Design von stimuli-responsiven, chiral schaltbaren Materialien anwendbar sein. Darüber hinaus wurden die Anwendungen solcher dynamischen Systeme bei der chiralen Trennung und selektiven Extraktion demonstriert, was den Weg für neue käfigbasierte Reinigungsmethoden ebnen könnte.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Solvent Drives Switching between Λ and Δ Metal Center Stereochemistry of M8L6 Cubic Cages. Journal of the American Chemical Society, 144(14), 6136-6142.
Xue, Weichao; Ronson, Tanya K.; Lu, Zifei & Nitschke, Jonathan R.
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A Diverse Array of Large Capsules Transform in Response to Stimuli. Journal of the American Chemical Society, 145(20), 11356-11363.
Wu, Kai; Ronson, Tanya K.; Goh, Leonard; Xue, Weichao; Heard, Andrew W.; Su, Pingru; Li, Xiaopeng; Vinković, Mladen & Nitschke, Jonathan R.
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Allosterically Regulated Guest Binding Determines Framework Symmetry for an FeII4L4 Cage. Angewandte Chemie International Edition, 62(18).
Xue, Weichao; Wu, Kai; Ouyang, Nianfeng; Brotin, Thierry & Nitschke, Jonathan R.
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Subtle Stereochemical Effects Influence Binding and Purification Abilities of an FeII4L4 Cage. Journal of the American Chemical Society, 145(9), 5570-5577.
Xue, Weichao; Pesce, Luca; Bellamkonda, Adinarayana; Ronson, Tanya K.; Wu, Kai; Zhang, Dawei; Vanthuyne, Nicolas; Brotin, Thierry; Martinez, Alexandre; Pavan, Giovanni M. & Nitschke, Jonathan R.
