Entwicklung und Optimierung von Thiol-haltigen leitfähigen Polymeren und kovalenten organischen Frameworks als Kathodenmaterialien in Lithium-Schwefel-Batterien: Synthese, Operando-Analyse und Simulation

• Antragstellerinnen / Antragsteller: Professor Dr. Joachim Dzubiella; Professorin Dr. Yan Lu; Dr. Sebastian Risse
• Fachliche Zuordnung: Polymermaterialien
• Förderung: Förderung seit 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 441211139

Lithium-Schwefel-Batterien (Li-S) sind vielversprechend für die Energiespeicherung der Zukunft, wobei Polymere wie Poly(4-(thiophen-3-yl)benzol) (PTBT) eine Schlüsselrolle spielen. Es ist jedoch schwierig, eine hohe Schwefelbeladung zu erreichen und eine optimale Leitfähigkeit aufrechtzuerhalten. Kovalente organische Gerüste (COFs) bieten potenzielle Lösungen, da sie poröse Strukturen für die Schwefelspeicherung und den Schwefeltransport bieten. Trotz vielversprechender erster Studien sind grundlegende Fragen wie die elektrochemischen Wechselwirkungen zwischen Schwefel und COFs und die Auswirkungen der Porenstrukturen auf die Schwefelbeladung noch unerforscht. Neben den wissenschaftlichen Herausforderungen müssen auch praktische Aspekte wie die Skalierbarkeit, die Kompatibilität mit industriellen Prozessen und die Degradationsmechanismen beim Übergang zu industriell relevanten Zellformaten angegangen werden. Fortgeschrittene Charakterisierungstechnologien und operando-Methoden ermöglichen ein tieferes Verständnis der elektrochemischen Mechanismen in Elektrodenmaterialien, obwohl COFs bisher nur in begrenztem Umfang in multimethodischen Modellierungsstudien untersucht wurden. Die vorgeschlagene Forschungsarbeit kombiniert experimentelle und theoretische Untersuchungen zur Optimierung von PTBT und Thiol-funktionalisierten COFs (SH-COFs) als Kathodenmaterialien mit dem Ziel, die Effizienz, Stabilität und Energiedichte von Li-S-Batterien zu verbessern. Das Arbeitsprogramm umfasst experimentelle Untersuchungen, umfassende operando-Analysen und mechanistische Studien mit Hilfe von Simulationen und theoretischen Berechnungen. Das Programm umfasst die Optimierung der großtechnischen Synthese von Schwefelkathoden auf PTBT-Basis für die Anwendung in Pouch-Zellen, die Herstellung von SH-COFs mit kontrollierbarer Porengröße und -SH-Gruppen, die Durchführung multimodaler operando-Analysen von Li-S-Zellen (sowohl Knopf- als auch Pouch-Zellen) und die Erlangung eines theoretischen Verständnisses von thiolhaltigen COF-basierten Schwefelwirten. Techniken wie die Röntgenbildgebung werden die Verteilung des aktiven Materials verfolgen, während spektroskopische Methoden die Freisetzung von Polysulfid-Spezies in den Elektrolyten während des Zellzyklus untersuchen werden. Eine mechanistische Studie thiolhaltiger COFs, die auf Multiskalensimulationen und theoretischer Modellierung beruht, wird ein mikroskopisches Verständnis dieser Materialien ermöglichen. Untersucht werden die Molekularstruktur, die Dynamik und die Auswirkungen unterschiedlicher Lösungsmittelzusammensetzungen und Porengrößen.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 2248: Polymer-basierte Batterien