Theoretisches Rahmenkonzept zur Modelierung feldabhängiger Eigenschaften Molekülbasierter Magnetischer Materialien mittels Spin-Flips

• Antragsteller: Dr. Sven Kähler, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2020 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 441274206

Wir planen Hochpräzisions-Computermodelle zu entwickeln, die verbesserte Entwürfe für neue magnetische Materialien ermöglichen, inbesondere für Einzelmolekülmagneten (EMMs) und für molekülbasierte multiferroische Materialien (MFMs) mit magnetisch-elektrischer Kopplung (MEK).In EMMs sind magnetischen Momente (die Spins) ungepaarter Elektronen so ausgerichtet, dass ein Magnet entsteht. Vorteile von EMMs sind, dass ihre Eigenschaften durch ihre chemische Umgebung angepasst werden können und dass sie eine hohe Dichte magnetischer Zentren aufweisen. Dies ermöglicht neuartige Datenspeicherungsmaterialien mit bis zu 10000-fach höherer Informationsdichte als heutige Materialien. Außerdem können EMMs als Qubits, den grundlegenden Bausteine von Quantencomputern, genutzt werden.MFMs sind Materialien mit mehreren ferroischen Eigenschaften, d.h. interne Eigenschaften des Materials, die durch äußere Einflüsse in einen anderen Zustand umgeschaltet werden können, z. B. die Polarisierung durch elektrische Felder oder die Magnetisierung durch magnetische Felder. In MFMs mit MEKs können magnetische Eigenschaften zusätzlich durch elektrische Felder umgeschaltet werden (und umgekehrt). Diese elektrische Steuerung von magnetischen Eigenschaften ist wünschenswert, da es deutlich einfacher ist, starke, schnell variierende oder lokal begrenzte elektrische Felder zu erzeugen als magnetische. Dies ermöglicht, neue verkleinerte und energieeffizientere Bauelementen für Sensoren und Datenverarbeitung und -speicherung.EMMs und MFMs erfordern präzise Kontrolle von Spinwechselwirkungen (SWWs), die zu diesem Zeitpunkt weiter verbessert werden müssen, um Anwendungsreife zu erreichen: EMMs leiden unter unerwünschten SWWs, durch die ihre Magnetisierung nur über kurze Zeiträume und bei sehr niedrigen Temperaturen erhalten bleibt. MFMs erfordern stärkere MEK für eine schnellere und effizientere Steuerbarkeit. Forscher nutzen theoretische Modelle, sogenannte Spin-Hamiltonoperatoren, um diese SWWs zu beschreiben. Wir schlagen ein neues Verfahren vor, diese Modelle durch quantenchemische Berechnungen zu parametrisieren.In quantenchemischen Berechnungen von Systemen mit mehreren ungepaarten Elektronen stellt die Berücksichtigung der Vielzahl möglicher Elektronenkonfigurationen eine Herausforderung dar. Unsere Neuerung ist die Verwendung des Spin-Flip Ansatzes, der von meiner Gastgeberin Prof. Anna Krylov entwickelt wurde. Spin-Flip-Berechnungen nutzen den sogenannten high-spin Zustand als Ausgangspunkt, in dem alle ungepaarten Elektronen eine einzelne Konfiguration gleichgerichteter Spins bilden. Daraufhin können die erforderlichen Konfigurationen gezielt durch umkehren einzelner Spins erzeugt werden.Durch die Berechnung von Spin-Hamiltonoperatoren ohne Nutzung empirischer Parameter, werden wir nicht nur Eigenschaften von Materialkandidaten vorhersagen sondern auch Gestaltungsprinzipien identifizieren können, die SWWs für die gewünschte Funktionalität optimieren.

• DFG-Verfahren: WBP Stipendium
• Internationaler Bezug: USA
• Gastgeberin: Professorin Dr. Anna Krylov