Thermoelektrische Eigenschaften der In1-x@xIn2S4-yTey Thiospinelle

• Antragsteller: Professor Roman Gumeniuk, Ph.D.; Dr. Cameliu Himcinschi
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle Physik der kondensierten Materie ; Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese
• Förderung: Förderung von 2020 bis 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 441856638

• Erstellungsjahr: 2024

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Die Proben In0.84 0.16In2S4-yTey, In0.78 0.22In2S4-yTey und In0.67 0.33In2S4-yTey (y = 0,1, 0,2, 0,3) wurden synthetisiert. Die Löslichkeit von Tellur in solchen Thiospinellen war auf y ≤ 0,2 begrenzt. Die komplexen Studien der physikalischen Eigenschaften dieser Materialien mit verschiedenen Methoden ergaben, dass es sich um n-Typ-Halbleiter mit mäßigen Energiebandlücken handelt und dass sie sich durch verringerte elektrische und thermische Leitfähigkeit im Vergleich zu den ursprünglichen binären In-S-Verbindungen auszeichnen. All dies führte zu einer Verbesserung des thermoelektrischen Wirkungsgrads um den Faktor von etwa zwei. Durch Messung des Hall-Effekts haben wir gezeigt, dass solche Veränderungen hauptsächlich mit der Erhöhung der Ladungsträgerkonzentration und ihrer Mobilität zusammenhängen. Zur Analyse der Phononenstreumechanismen, die den Wärmetransport maßgeblich beeinflussen, wurde die optothermische Raman-Technik eingesetzt. Dadurch konnten wir zwischen normalen, umklapp- und vier-phononen Prozessen unterscheiden, die im Hinblick auf die erforderliche Reduzierung der Wärmeleitfähigkeit von Vorteil sind. Unsere Studien haben gezeigt, dass starke strukturelle Unordnung und ein ‘rattling’-Effekt in Indium-Thiospinellen zusätzliche Faktoren sind, die zur Verbesserung ihrer thermoelektrischen Effizienz beitragen. Um die optothermische Raman-Technik als leistungsfähiges Werkzeug zur Aufklärung der beteiligten Phononprozesse beim Wärmetransport zu etablieren, haben wir sie an synthetisch gezüchteten (FeS2, In2Te3, BiFeO3) sowie natürlichen (FeS2, PbS, PbCuSbS4) Kristallen getestet. Durch die Durchführung weiterer komplexer Studien, die den thermischen und elektrischen Transport, die spezifische Wärmekapazität und Messungen der thermischen Ausdehnung in Verbindung mit quantenmechanischen theoretischen Simulationen umfassen, konnten wir neue Einblicke in das Verständnis von Ladungsträgern und Phononenstreuungsmechanismen in diesen auf den ersten Blick gut etablierten Materialien gewinnen. Die aus den Aktivitäten im Rahmen dieses Projekts erzielten Ergebnisse, entwickelten Ansätze und Methoden eröffnen neue Horizonte in der Festkörperphysik und -Chemie sowie in der allgemeinen Materialwissenschaft.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Improving thermoelectric performance of indium thiospinel by Se- and Te-substitution. Journal of Materials Chemistry C, 9(11), 4008-4019.
  Wyżga, Paweł; Grimm, Sven; Garbe, Valentin; Zuñiga-Puelles, Esteban; Himcinschi, Cameliu; Veremchuk, Igor; Leithe-Jasper, Andreas & Gumeniuk, Roman
  
• Low thermal conductivity in bournonite PbCuSbS3: A comprehensive study. Phys. Rev. B.
  E. Zuñiga-Puelles, R. Cardoso-Gil, A. Özden, N. Bulut, V. Svitlyk, C. Himcinschi, J. Kortus & R. Gumeniuk
  
• Thermal conductivity and phonon anharmonicity of chemical vapor transport grown and mineral–FeS2 single crystals: An optothermal Raman study. Journal of Raman Spectroscopy, 54(1), 84-92.
  Özden, Ayberk; Zuñiga‐Puelles, Esteban; Kortus, Jens; Gumeniuk, Roman & Himcinschi, Cameliu
  
• Electrical and thermal transport in Bournonite PbCuSbS3 German-Korean Thermoelectric workshop 09.2023
  E. Zuñiga-Puelles, R. Cardoso-Gil, A. Özden, N. Bulut, V. Svitlyk, C. Himcinschi, J. Kortus & R. Gumeniuk
  
• Thermal Conductivity of CVT Grown FeS2 Crystals Measured by Optothermal Raman Method DPG- Frühjahrstagung Dresden 03.2023
  A. Özden, E. Zuñiga Puelles, J. Kortus, R. Gumeniuk & C. Himcinschi
  
• Thermal conductivity of thin films and bulk BiFeO3 determined by opto-thermal Raman spectroscopy method EMRS Spring Meeting Strasbourg 06.2023
  C. Himcinschi, A. Özden, F. Drechsler, J.L. Proschwitz, J. Kortus, I. Lindfors-Vrejoiu & M. Alexe
  
• Thermoelectric properties and scattering mechanisms in natural PbS. Physical Review B, 107(19).
  Zuñiga-Puelles, Esteban; Levytskyi, Volodymyr; Özden, Ayberk; Gürel, Tanju; Bulut, Nebahat; Himcinschi, Cameliu; Sevik, Cem; Kortus, Jens & Gumeniuk, Roman
  
• Optothermal analysis of Indium thiospinels DPG- Frühjahrstagung Berlin 03 2024
  A. Straßheim, C. Himcinschi, A. Özden, E. Zuñiga-Puelles, R. Gumeniuk & J. Kortus
  
• Probing the local thermal conductivity of single- and multidomain ferroelastic variants of BiFeO₃ by Raman thermometry. Physical Review Materials, 8(1).
  Özden, Ayberk; Drechsler, Felix; Kortus, Jens; Alexe, Marin & Himcinschi, Cameliu
  
• Thermoelectric performance of indium-rich thiospinels In1−y□yIn₂S4−xTex (y ≈ 0.16, 0.22 and x ≈ 0.1, 0.2). Journal of Alloys and Compounds, 976, 173055.
  Zuñiga-Puelles, Esteban; Özden, Ayberk; Pacheco, Vicente; Akselrud, Lev; Cardoso-Gil, Raul; Straßheim, André; Wyżga, Paweł; Himcinschi, Cameliu & Gumeniuk, Roman