Theoretical Studies of Chirality-Induced Spin Selectivity
Synthesis and Properties of Functional Materials
Final Report Abstract
Im Jahr 2011 wurde die Spinpolarisation von Photoelektronen, die eine selbstorganisierte DNA-Monoschicht durchqueren, unabhängig von der Polarisation des einfallenden Lichts um bis zu 60% erhöht. Dieses Phänomen wurde als Chiralitäts-induzierte Elektronenspin- Selektivität (CISS) bezeichnet. Mehr als zehn Jahre später ist deutlich geworden, dass der CISS-Effekt viel umfassender ist, als diese Terminologie zunächst vermuten ließ. Der CISS-Effekt wurde mittlerweile in einer Vielzahl von Systemen mit chiraler Symmetrie nachgewiesen - z.B. Paare von Molekülen, deren räumlichen Strukturen sich zueinander exakt wie Bild und Spiegelbild verhalten -, u.a. in Bakteriorhodopsin, Oligopeptiden, Helicenen, aber auch in Perowskit-Kristallen, chiralem CuO, Tellurium, CrNb3S6 und NbSi2 nachgewiesen. Inzwischen hat der CISS-Effekt zu neuen Paradigmen geführt, da sein Einfluss auf elektrochemische Reaktionen, chemische Energieumwandlung, magnetische Phänomene, molekulare Spintronik, Elektronentransferprozesse und biologische Prozesse nachgewiesen wurde. Es fehlt allerdings immer noch ein grundlegendes mikroskopisches Verständnis des Effekts. In diesem Forschungsantrag zielten wir darauf ab, verschiedene physikalische Aspekte des CISS-Effekts zu beleuchten. So haben wir beispielsweise theoretisch untersucht, welchen Einfluss spinabhängige Prozesse in chiralen Molekülen auf van-der-Waals-Kräfte haben könnten, da die Letztere eine sehr wichtige Rolle in der Molekülphysik, in der Chemie und in der Biologie besitzen. Innerhalb einer Kooperation mit experimentellen Partnern aus Israel wurden Hinweise auf solche Beiträge in den gemessenen Kräften zwischen Enantiomeren gefunden. Weiterhin haben wir im Projekt untersucht, welchen Einfluss die Wechselwirkung zwischen atomaren Schwingungen und dem Elektronenspin auf die Spinausrichtung der Elektronen haben kann. Das ist besonders wichtig, um die experimentell beobachtete Temperaturabhängigkeit der Spinpolarisation mikroskopisch zu verstehen. Untersuchungen in diese Richtung werden auch nach Beendigung des Projekts fortgesetzt. Unsere Untersuchungen im Rahmen dieses Projekts haben einen Beitrag geleistet, die Physik des CISS-Effekts besser zu verstehen. Wir erwarten in den kommenden Jahren einen noch stärkeren Zuwachs sowohl an theoretischen und experimentellen Forschungsergebnissen als auch an praktischen Anwendungen dieses faszinierenden Phänomens.
Publications
-
Chirality-Induced Spin Selectivity in a Coarse-Grained Tight-Binding Model for Helicene. The Journal of Physical Chemistry C, 123(44), 27230-27241.
Geyer, Matthias; Gutierrez, Rafael; Mujica, Vladimiro & Cuniberti, Gianaurelio
-
Effective Hamiltonian model for helically constrained quantum systems within adiabatic perturbation theory: Application to the chirality-induced spin selectivity (CISS) effect. The Journal of Chemical Physics, 152(21).
Geyer, Matthias; Gutierrez, Rafael & Cuniberti, Gianaurelio
-
The contribution of intermolecular spin interactions to the London dispersion forces between chiral molecules. The Journal of Chemical Physics, 156(23).
Geyer, M.; Gutierrez, R.; Mujica, V.; Silva, J. F. Rivas; Dianat, A. & Cuniberti, G.
-
Probing chiral discrimination in biological systems using atomic force microscopy: The role of van der Waals and exchange interactions. The Journal of Chemical Physics, 159(22).
Kapon, Yael; Zhu, Qirong; Yochelis, Shira; Naaman, Ron; Gutierrez, Rafael; Cuniberti, Giannaurelio; Paltiel, Yossi & Mujica, Vladimiro
-
Spin-phonon coupling in a double-stranded model of DNA. The Journal of Chemical Physics, 159(2).
Peralta, Mayra; Feijoo, Steven; Varela, Solmar; Gutierrez, Rafael; Cuniberti, Gianaurelio; Mujica, Vladimiro & Medina, Ernesto
-
Chiral spin selectivity and chiroptical activity in helical molecules. The Journal of Chemical Physics, 161(11).
Varela, Solmar; Gutierrez, Rafael; Cuniberti, Gianaurelio; Medina, Ernesto & Mujica, Vladimiro
