Solvatation und Ladungstransferprozesse an Halbleiter/Wasser Grenzflächen

• Antragsteller: Dr. Philipp Schienbein
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung in 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 445292952

Grenzflächen zwischen Metalloxiden und flüssigem Wasser spielen eine wichtige Rolle in einer Vielzahl von Systemen, von heterogener Katalyse bis hin zu biologischen Prozessen. Insbesondere Ladungstransferprozesse, die über die Grenzfläche hinweg ablaufen, sind von großer Bedeutung, da das Metalloxid so Reaktionen in der angrenzenden flüssigen Phase katalysieren kann. Eine vielversprechende Anwendung ist hier die photokatalytische Wasserspaltung in Wasser- und Sauerstoff. Dabei wird Licht durch das Metalloxid absorbiert und die so gewonnene Energie verwendet, um Wasser an dessen Oberfläche zu spalten. Trotz der Relevanz von Metalloxid­/Wasser Grenzflächen im Allgemeinen und der Wichtigkeit von Wasserspaltung als Quelle von CO2-neutralem Kraftstoff ist bisher nur wenig über die genauen molekularen Abläufe an der Oberfläche bekannt, z. B. wie einzelne Wassermoleküle mit dem Halbleiter interagieren oder wie Ladungen an der Oberfläche lokalisiert sind. Zugang zu diesen Eigenschaften bieten die Methoden der Computerchemie, speziell ab initio Molekulardynamiksimulationen (AIMD), die in der Lage sind, die Struktur und insbesondere die Dynamik einer Grenzfläche zwischen einem Metalloxid und flüssigem Wasser realistisch und auf atomarer Ebene zu modellieren. Da die hochkomplexe elektronische Struktur des Metalloxides die realistische Modellierung erschwert und selbst moderne Hochleistungsrechner vor Herausforderungen stellt, sollen moderne "Machine Learning"-Techniken angewandt werden, um die AIMD Simulationen zu beschleunigen. Das Ziel ist, dabei ein tiefergehendes Verständnis der Struktur, Dynamik und Reaktivität von flüssigem Wasser sowie von lokalisierten Ladungsträgern an einer Metalloxidoberfläche am Beispiel von WO3 zu gewinnen. Die so erlangten Erkenntnisse sollen dann verallgemeinert werden, um so Vorhersagen über andere Metalloxid/­Wasser Grenzflächen zu treffen. Des Weiteren ergänzen die AIMD Simulationen bisherige experimentelle Ergebnisse und sind ein integraler Bestandteil, diese auf einer mikroskopischen Ebene zu verstehen.

• DFG-Verfahren: WBP Stipendium
• Internationaler Bezug: Großbritannien
• Gastgeber: Professor Dr. Jochen Blumberger