Etablierung einer nachhaltigen methanogenen Kohlendioxidreduktion in bioelektrochemischen Systemen und Identifizierung kinetischer und thermodynamischer Restriktionen.
Zusammenfassung der Projektergebnisse
In diesem Projekt wurde ein neues Konzept umgesetzt, das elektrochemische und biologische Prozesse zur Herstellung von erneuerbarem Brenngas integriert, und es wurden neue Methoden zur Prozessanalyse entwickelt. Dieses Konzept basiert auf einem neuartigen Zero-Gap-Elektrolyseur, der für einen effizienten, stabilen und langfristigen Betrieb verbessert wurde, der mit einem vergiftenden Katholyten arbeitet, der aus Abwasserbehandlungsströmen stammt. Dieser Abwasserkatholyt war auch das Wachstumsmedium für Kohlendioxid (CO2)-reduzierende Stämme von Methanogenen, die eine reichhaltige und kostenlose Nährstoffquelle darstellten. Durch die Verwendung von CO 2-reichen Rauchgasen, die auch in Kläranlagen anfallen, lässt sich dieser Power-to-Gas-Ansatz ausschließlich mit Abfallsubstraten umsetzen. Darüber hinaus basiert der hier gewählte Sulfidkathodenkatalysator auf reichlich vorhandenen Mineralien. Das System konnte über 120 Tage lang mit denselben Elektroden betrieben werden, wobei eine durchschnittliche Energieeffizienz von über 40 % und eine tägliche Produktion von bis zu 1700 LN CH4 m-2Elektrode erreicht wurde. Auf diese Weise erreichte diese Powerto-Gas-Route, die den Energie- und den Wassersektor miteinander verbindet, Leistungsparameter, die den Anforderungen praktischer Anwendungen sehr nahekommen. Bei der Entwicklung dieses Konzepts wurden verschiedene Prozesse und Phänomene durch eine iterative Durchführung von Experimenten und eine modellgestützte Datenanalyse untersucht. Dies führte zu einem neuartigen elektrochemischen Zellendesign mit einem Pentlandit als Kathodenkatalysator für die Wasserstoffentwicklungsreaktion. Eine poröse Transportschicht direkt über der Elektrode sorgte für eine teilweise Trennung zwischen biologischen und elektrochemischen Prozessen. Dadurch wurde eine kathodische Biofilmbildung vermieden, aber der Transport von Wasserstoff (H 2) in die flüssige Phase ermöglicht, die kontinuierlich mit einem Bioreaktor ausgetauscht wurde. Es wurden verschiedene Designs für diese biologische Einheit getestet, wobei ein mit Aktivkohle gefüllter Säulenreaktor die maximalen CH4-Produktionsraten ermöglichte. Durch den Einsatz von Festbettreaktoren verschob sich das Mikrobiom hin zu einer Dominanz der Gattung Methanospirillum anstelle der Gattungen Methanobacterium und Methanobrevibacter, die in Reaktoren mit suspendierter Biomasse am häufigsten vorkamen. Ein umfassendes Verständnis des H2-Produktions-Verbrauchs-Zyklus ist für die weitere Verbesserung dieses entwickelten Systems von grundlegender Bedeutung. Daher wurde eine modellbasierte Schätzung der Verfügbarkeit von Elektronendonatoren (d. h. H2) auf Zellebene auf der Grundlage der Analyse der Häufigkeit stabiler Kohlenstoffisotope (δ 13C) entwickelt. Dieses Modell beinhaltet einen thermodynamisch abhängigen Selektivitätsfaktor für die biologische Aufnahme von schweren stabilen Kohlenstoffisotopen mit zusätzlichen Isotopeneffekten für Ionengleichgewichte und Massengasübertragung. Daher werden die für die biologische Aufnahme verfügbaren H2-Konzentrationen anhand der durch die Simulationen ermittelten freien Gibb-Energie geschätzt, wobei δ13C-Messungen im Luftraum des Systems zur Kalibrierung verwendet wurden. Zur Analyse des experimentell Systems wurden in diesem mechanistischen Modell auch HER- und Sauerstoffentwicklungsreaktionen mit Hilfe einer Mehrkompartiment-Implementierung berücksichtigt. Dadurch wurden die Hauptreaktionen sowie die diffusiven, konvektiven und Ionenmigrations-Massentransportprozesse des experimentellen Systems dargestellt.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Stimulation and inhibition of direct interspecies electron transfer mechanisms within methanogenic reactors by adding magnetite and granular actived carbon. Chemical Engineering Journal, 415, 128882.
Cavalcante, Willame A.; Gehring, Tito A. & Zaiat, Marcelo
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2022. A zero-gap electrolyzer for methanogenic carbon dioxide (CO2) reduction using a wastewater-based electrolyte, in: ISMET 8 - Global Conference. Chania, Greece
Rad, R., Gehring, T.., Nettmann, E., Wichern, M. & Apfel, U.-P.
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2022. Carbon dioxide (CO2) reduction in bioelectrochemical systems (BES) using wastewater derived electrolyte for storing energy in organic compounds, in: From CO2 to Materials with the Power of Microbes. European Federation of Biotechnology, Düsseldorf, Germany
Rad, R., Gehring, T., Wichern, M. & Apfel, U.-P.
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A generalized whole-cell model for wastewater-fed microbial fuel cells. Applied Energy, 321, 119324.
Littfinski, Tobias; Stricker, Max; Nettmann, Edith; Gehring, Tito; Hiegemann, Heinz; Krimmler, Stefan; Lübken, Manfred; Pant, Deepak & Wichern, Marc
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Model-based identification of biological and pH gradient driven removal pathways of total ammonia nitrogen in single-chamber microbial fuel cells. Chemical Engineering Journal, 431, 133987.
Littfinski, Tobias; Beckmann, Jonas; Gehring, Tito; Stricker, Max; Nettmann, Edith; Krimmler, Stefan; Murnleitner, Ernst; Lübken, Manfred; Pant, Deepak & Wichern, Marc
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A hybrid bioelectrochemical system coupling a zero-gap cell and a methanogenic reactor for carbon dioxide reduction using a wastewater-derived catholyte. Cell Reports Physical Science, 4(8), 101526.
Rad, Ramineh; Gehring, Tito; Pellumbi, Kevinjeorjios; Siegmund, Daniel; Nettmann, Edith; Wichern, Marc & Apfel, Ulf-Peter
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From start-up to maximum loading: An approach for methane production in upflow anaerobic sludge blanket reactor fed with the liquid fraction of fruit and vegetable waste. Journal of Environmental Management, 335, 117578.
Cavalcante, Willame A.; de Menezes, Camila Aparecida; da Silva Júnior, Francisco C.G.; Gehring, Tito A.; Leitão, Renato C. & Zaiat, Marcelo
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Green methane production through bioelectrochemical systems using waste-derived CO2 and nutrients. in Wasserchemisches und -technologisches Kolloquium - Engler-Bunte-Institut Wasserchemie und Wassertechnologie (KIT). Online / Karlsruhe, Germany
Gehring,T.
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2024. A mechanistic model for kinetic and mass flow analysis of a wastewaterfed electrochemical-methanogenic system, in: IWA 18th World Conference on Anaerobic Digestion. Istanbul, Türkiye
Gehring, T., Rad, R., Corbalán, M., Leite, W., Magnus, B., Lübken, M., Wichern, M. & Apfel, A.
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2024. Carbon dioxide (CO2) reduction in bioelectrochemical systems (BES) using wastewater derived electrolyte for storing energy in organic compounds, in: ISMET 8 – North America Conference. Chania, Greece
Rad, R., Gehring, T.., Wichern, M., Siegmund, D. & Apfel, U.-P.
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2024. Comparative analysis of wastewater-based and lab-defined growth mediums for operation of hydrogenotrophic methanogenic reactors, in: 18th IWA World Conference on Anaerobic Digestion. Istanbul, Türkiye
Leite, W., Magnus, B., Gehring, T., Rad, R., Lübken, M., Florencio, L., Apfel, U.-P. & Wichern, M.
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2024. Power-to-x at wastewater treatment plants by coupling chemical and biological catalysts, in: 19th IWA Leading Edge Conference on Water and Wastewater Technologies. Essen, Germany
Rad, R., Gehring, T., Corbalan, M., Siegmund, D., Leite, R.M., Magnus, B.S., Wichern, M. & Apfel, U.-P.
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Grüne Methangewinnung aus Abwasser. BIOspektrum, 30(2), 231-232.
Rad, Ramineh; Gehring, Tito & Apfel, Ulf-Peter
