Simulationen zum lichtgetriebenen Multielektronentransfer in der artifiziellen supra-molekularen Photokatalyse
Anorganische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung
Zusammenfassung der Projektergebnisse
In unserer modernen Gesellschaft beträgt die Weltbevölkerung etwa 8 Milliarden Menschen. Um deren Nachfrage nach Energie gerecht zu werden, ist es zwingend erforderlich neuartige, erneuerbare Energieträger zu erschließen. Eine vielversprechende regenerative Energiequelle stellt die Solarenergie dar. Eine Reihe verschiedener Ansätze diese Solarenergie nutzbar zu machen – von der künstlichen Photosynthese bis hin zur direkten Erzeugung von Elektrizität mittels Solarzellen – wurden bislang verfolgt. In diesem Zusammenhang zielte dieses Projekt darauf ab neuartige Designstrategien für lichtsammelnde Materialien und lichtgetriebene supramolekulare Photokatalysatoren im Rahmen der Umwandlung solarer Energie und der Wasserspaltung ausschließlich mittels theoretischer Methoden bereitzustellen. Aufbauend auf der Expertise des Antragstellers, griff dieses Projekt auf theoretische, computergestützte Methoden zurückgreifen, um neuartige Photosensibilisatoren (PSs) und supramolekulare Photokatalysatoren (SMPs) mit definierten Eigenschaften und Funktionen zu entwickeln. Das Hauptaugenmerk lag dabei auf Eigenschaften, die es den Systemen ermöglichen (i) Licht im sichtbaren Spektralbereich, sowie im nahen Infrarot-Bereich zu absorbieren, (ii) multiple Elektronen effizient an eine Akzeptoreinheit zu übertragen und dort zu akkumulieren, (iii) Ladungsrekombinationsprozesse zu reduzieren, (iv) konstante Eigenschaften über eine weite Bandbreite von Einflussfaktoren zu ermöglichen und (v) den Einsatz von umweltfreundlichen und häufigen Elementen, wie beispielsweise Eisen, zu realisieren. Eisen-basiert Systeme konnten im Rahmes dieses Projektes zwar nicht untersucht werden, allerdings mündeten die hier entwickelten Ligand-Systems zur Entwicklung photoaktiver Eisen(II)-Komplexe in einem verwandten Projekt (TRR 234 CataLight).
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Computational Photocatalysis. Bunsen-Magazin, 2023, 6, 200–202.
S. Kupfer
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Cover Feature: Plugging the 3MC Sink in RuII‐Based Photocatalysts (ChemCatChem 4/2023). ChemCatChem, 15(4).
Shillito, Georgina E.; Rau, Sven & Kupfer, Stephan
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Plugging the 3MC Sink in RuII‐Based Photocatalysts. ChemCatChem, 15(4).
Shillito, Georgina E.; Rau, Sven & Kupfer, Stephan
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Stability of Catalytic Centres in Light‐Driven Hydrogen Evolution by Di‐ and Oligonuclear Photocatalysts. Chemistry – A European Journal, 29(36).
Lämmle, Martin; Mengele, Alexander K.; Shillito, Georgina E.; Kupfer, Stephan & Rau, Sven
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The three kingdoms—Photoinduced electron transfer cascades controlled by electronic couplings. The Journal of Chemical Physics, 159(2).
Yang, Guangjun; Shillito, Georgina E.; Zens, Clara; Dietzek-Ivanšić, Benjamin & Kupfer, Stephan
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Controlling Excited State Localization in Bichromophoric Photosensitizers via the Bridging Group. Inorganic Chemistry, 63(11), 4947-4956.
Shillito, Georgina E.; Preston, Dan; Crowley, James D.; Wagner, Pawel; Harris, Samuel J.; Gordon, Keith C. & Kupfer, Stephan
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Steering Photoinduced Electron Transfer in Intramolecular Photocatalysts by Peripheral Ligand Control. ChemistryEurope, 2(6).
Bagemihl, Benedikt; Müller, Carolin; Shillito, Georgina E.; Hartkorn, Marco; Mengele, Alexander K.; Kupfer, Stephan; Dietzek‐Ivanšić, Benjamin & Rau, Sven
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Role of Spacers in Molecularly Linked RuRh Dyads: A Comparative Synthetic and Ultrafast Spectroscopic Investigation. Inorganic Chemistry, 64(15), 7273-7285.
Semwal, Mohini; Lämmle, Martin; Brohmer, Elias H. P.; Volk, Steffen; Zedler, Linda; Kupfer, Stephan; Mengele, Alexander K.; Shillito, Georgina E.; Rau, Sven & Dietzek-Ivanšić, Benjamin
