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Experimentelle und theoretische Untersuchungen zur Temperaturabhängigkeit der Gemisch-Adsorption von kurzkettigen Kohlenwasserstoffen an Zeolithen im Temperaturbereich von -80°C bis +80°C

Fachliche Zuordnung Chemische und Thermische Verfahrenstechnik
Förderung Förderung von 2020 bis 2024
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 451578410
 
Erstellungsjahr 2024

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Ziel der vorliegenden Arbeit war es, den Einfluss der Temperatur auf die Adsorption von Kohlenwasserstoffen mit unterschiedlicher Kettenlänge im Reinstoff und im Gemisch zu untersuchen. Dabei sollten insbesondere die auftretenden Adsorptionsmechanismen und die gegenseitige Beeinflussung der Adsorptive im Gemisch analysiert werden. Dazu wurden im ersten Schritt Reinstoffadsorptionsisothermen von Kohlenwasserstoffen der Kettenlänge C2 bis C4 bei Temperaturen zwischen -75 °C und +40 °C gemessen. Als Adsorbentien dienten systematisch modifizierte Faujasit-Zeolithe, mit denen der Einfluss der Kationenanzahl und -ladung untersucht werden konnte. Mit Hilfe abschätzender elektrostatischer Berechnungen wurde gezeigt, dass bei der Adsorption von kurzkettigen Kohlenwasserstoffen die Wechselwirkungen des Adsorptivs mit den Kationen von hoher Bedeutung sind. Während die Alkane vorrangig induktive Wechselwirkungen mit den Kationen ausbilden, setzt sich Wechselwirkungsstärke bei der Adsorption von Alkenen aus induktiven und Quadrupol-Kation-Wechselwirkungen zusammen. Der Vergleich der Adsorbentien führte zu dem Schluss, dass sowohl für Alkane als auch für Alkene die Anzahl der verfügbaren Kationen für die Adsorptionskapazität entscheidend ist. Eine Erhöhung der Kettenlänge führt sowohl für die Alkane als auch für die Alkene zu einer stärkeren Adsorption. Der Unterschied der Adsorption von Alkan und Alken wird mit zunehmender Kettenlänge geringer, was auf die jeweils dominierenden Wechselwirkungsarten zurückgeführt werden kann. Des Weiteren zeigt der Vergleich der Adsorptionsisothermen von Alkanen und Alkenen unterschiedlicher Kettenlänge, dass der positive Effekt einer Temperaturabsenkung auf die Kapazität für Alkane größer ist als für Alkene. Im zweiten Schritt erfolgte die Untersuchung der binären Gemischadsorption chemisch-ähnlicher Kohlenwasserstoffe. Dabei stand der Einfluss der Temperatur auf die Trenneffizienz dieser Gemische im Vordergrund. Es wurden die Gleichgewichtsbeladungen bei der Adsorption verdünnter Alkan-Alken-Gemische und Isomeren-Gemische bei konstanter Gesamtkonzentration gemessen. Dabei kommt es in Abhängigkeit des Bedeckungsgrads bei allen Kettenlängen zu einer starken Verdrängung des Alkans durch das Alken. Die Wechselwirkungen der Alkene mit den Kationen des Zeolithen sind deutlich stärker als die Wechselwirkungen der Alkane, sodass die Alkenmoleküle die Plätze der Alkanmoleküle einnehmen. Da eine Temperaturabsenkung zu höheren Beladungen führt, nimmt die Verdrängung für niedrige Temperaturen zu. Bei höheren Kettenlängen tritt aufgrund der höheren Adsorptionsaffinitäten bereits bei moderaten Temperaturen eine starke Verdrängung des Alkans durch das Alken auf. Bei der adsorptiven Stofftrennung des Isomeren-Gemischs bestehend aus n-Butan und Isobutan konnte eine ausgeprägte wechselseitige Verdrängung beider Komponenten beobachtet werden. Die Ideal Adsorbed Solution Theory wurde erfolgreich zur Vorhersage der Gemischadsorption auf Basis der Reinstoffisothermendaten angewandt und genutzt, um die Veränderung der Wechselwirkungen im Gemisch im Vergleich zum Reinstoff zu analysieren. Die Ergebnisse lassen trotz Verdrängung stärkere Wechselwirkungen des Alkans im Gemisch im Vergleich zum Reinstoff vermuten. Dies kann auf laterale Wechselwirkungen mit den Alkenmolekülen zurückgeführt werden, die infolge der höheren Gesamtbeladung im Gemisch entstehen. Die Trenneffizienz der Alkan-Alken-Gemische nimmt aufgrund der stärker werdenden Verdrängung mit Absenken der Temperatur zu. Der Zeolith NaX weist für die C2- Kohlenwasserstoffe die höchste Trennleistung auf. Trotz starker Verdrängung bei höheren Temperaturen ist auch für die C3- und C4-Kohlenwasserstoffgemische eine Temperaturabsenkung aufgrund der höheren Arbeitskapazitäten sinnvoll. Für das Isomerengemisch aus n-Butan und Isobutan ist nur eine geringe Trennleistung zu verzeichnen.

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