Lattice Dynamics and Charge Transport in Metastable Ternary Nitrides for Solar Energy Conversion
Final Report Abstract
Es wurden umfassende theoretische und experimentelle Untersuchungen zu CuTaN2 und anderen Nitriden durchgeführt. Die wichtigsten wissenschaftlichen Fortschritte umfassen: • Harmonische und anharmonische Schwingungen: Durch Vibrationsspektroskopie (Raman und IR), sowie die DFT-Rechnungen und Molekulardynamik wurden detaillierte Einblickein die Dynamik von CuTaN2 gewonnen. Es zeigte sich, dass die symmetrische Delafossit-Struktur bei 0 K instabil ist und eine verzerrte, trikline Struktur bei Raumtemperatur vorliegt. Dies wurde durch MD-Simulationen bestätigt, die auch die Temperaturabhängigkeit der Bandlücke und die Stabilität des Materials untersuchten. • Negative Thermale Expansion (NTE): Ein überraschendes Ergebnis war die Entdeckung des NTE-Effekts bei CuTaN2. Dies ist ein seltenes Phänomen, das für Materialkomposite von Bedeutung sein könnte, da NTE-Materialien zur Kompensation der normalen thermischen Ausdehnung verwendet werden können. • Bandlücke: Die Bandlücke von CuTaN2 bei 300 K wurde als optimal für die Sonnenenergieabsorption identifiziert, mit einem gemessenen Wert von etwa 1.4 eV und einem berechneten Wert von 1.7 eV. Dieser Wert wird durch die Strukturdynamik verursacht, was besonders relevant ist für Anwendungen in der Solarenergieumwandlung. Eine überraschende Entdeckung war die Instabilität der symmetrischen Delafossit-Struktur bei Raumtemperatur und die Identifizierung einer verzerrten, triklinen Struktur. Dies erforderte zusätzliche MD-Rechnungen bei höheren Temperaturen zur Überprüfung der Stabilität. Während des Projekts wurden ferner unerwartete Entdeckungen wie der NTE-Effekt gemacht, der nicht ursprünglich eingeplant war. Auch die detaillierte Untersuchung der anharmonischen Schwingungen und deren Einfluss auf die Bandlücke erbrachte neue Erkenntnisse, die über die ursprünglichen Projektziele hinausgingen. Zusammenfassend zeigt das Projekt bedeutende Fortschritte im Verständnis der atomaren Dynamik von CuTaN2 und anderen Nitriden, insbesondere im Hinblick auf deren Struktur und elektronische Eigenschaften. Die unerwarteten Ergebnisse und Entdeckungen erweitern das Wissen in der Materialwissenschaft und eröffnen neue Perspektiven für die Anwendung von Nitriden in der Solarenergie und Materialtechnik.
Publications
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Beyond Cation Disorder: Site Symmetry‐Tuned Optoelectronic Properties of the Ternary Nitride Photoabsorber ZrTaN3. Advanced Energy Materials, 14(42).
Sirotti, Elise; Wagner, Laura I.; Jiang, Chang‐Ming; Eichhorn, Johanna; Munnik, Frans; Streibel, Verena; Schilcher, Maximilian J.; März, Benjamin; Hegner, Franziska S.; Kuhl, Matthias; Höldrich, Theresa; Müller‐Caspary, Knut; Egger, David A. & Sharp, Ian D.
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The Critical Role of Anharmonic Lattice Dynamics for Macroscopic Properties of the Visible Light Absorbing Nitride Semiconductor CuTaN2. Advanced Energy Materials, 14(19).
Hegner, Franziska S.; Cohen, Adi; Rudel, Stefan S.; Kronawitter, Silva M.; Grumet, Manuel; Zhu, Xiangzhou; Korobko, Roman; Houben, Lothar; Jiang, Chang‐Ming; Schnick, Wolfgang; Kieslich, Gregor; Yaffe, Omer; Sharp, Ian D. & Egger, David A.
