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Projekt
Ladungs-Anlagerungs-Induzierter-Transport (CAIT) Studien zur Energielandschaft in ionenleitenden Festkörpern (Quantifizierung von besetzen Anteilen von Platzenergieverteilungen in amorphen und kristallinen Materialien)
Antragsteller
Professor Dr. Karl-Michael Weitzel
Fachliche Zuordnung
Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
Förderung
Förderung seit 2021
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 428906592
Die Potentialenergie-Landschaft mobiler Ionen in Festkörper-Materialien ist eng verknüpft mit der Struktur auf der atomaren Skala und bestimmt die Funktion, z.B. den Ionentransport oder die Härte. Im Rahmen des Projektes P1 innerhalb der Forschungsgruppe FOR 5065 wird die Energielandschaft ionenleitender Festkörper mittels einer Kombination verschiedener Ionen-Austausch Experimente, speziell der Ladungs-Anlagerungs-Induzierter-Transport (CAIT) Methode und der Alkali-Protonen-Substitution (APS), mit der Flugzeit-Sekundärionen-Massenspektrometrie (ToF-SIMS) studiert. Ziel ist die Bestimmung der Platzenergieverteilung (SED) im Festkörper als Funktion der strukturellen Ordnung, d.h. für amorphe, und kristalline Proben, sowie für Proben mit charakteristischen Grenzflächen, z.B. Bikristalle. Als Materialien mit Modellcharakter fällt der Fokus auf Alkali Silikate und Strontiumtitanat, sowie deren Derivate. Im Falle der amorphen Materialien (z.B. Silikat-Gläser) wird den Proben durch elektrisches Feld assistierten Ionenaustausch ein Konzentrations-Tiefenprofil aufgeprägt, welches nachfolgend durch ToF-SIMS verknüpft mit Nernst-Planck-Poisson Theorie quantifiziert wird. Dies liefert den besetzten Teil der SED (PSED). Diese Information wird mit der Verteilung von Aktivierungsenergien, g(Eact), aus Festkörper-NMR Messungen (P2 Vogel) und mit Sattelpunkt-Verteilungen, SPD, (P7 Heuer) verglichen. Wir erwarten, dass die direkte Kombination von PSED, g(Eact), und SPD zu einem deutlich verbesserten Verständnis der Energielandschaft – Transportdynamik Relation in ionenleitenden Materialien führen wird. Im Falle der kristallinen Proben ist die Energielandschaft – in erster Näherung – delta-verteilt, zumindest was eine mobile Ionenspezies betrifft. Hier wird der Fokus der Studien auf der Wechselbeziehung zwischen makroskopischen Transportkoeffizienten aus SIMS Messungen, mit atomar aufgelöster Information aus HR-TEM (P4 Jooss), APT (P3 Volkert), und der Bestimmung des Ladungszustandes durch XPS und HAXPES (P8 Gottfried) sowie mit Multiskalen-Theorie (P6 Jacob) gelegt. Spezielle Aufmerksamkeit wird hier auf die systematische Variation der relativen Orientierung von Transportrichtung, Analyse des Transportes und der Orientierung der Grenzfläche gelegt. Des Weiteren sind systematische Studien zur Variation von Defektkonzentrationen geplant. Als Resultat darf die Erreichung eines übergreifenden Verständnisses von Struktur, Energie und Funktion erwartet werden, welches von atomarer zu makroskopischer Information verbrückt. Um diese Ziele zu erreichen werden die Materialproben direkt zwischen den experimentellen Gruppen ausgetauscht (P1, P2, P3, P4, P8). Die theoretischen Resultate werden mit den beiden Theoriegruppen ausgetauscht (P6 and P7). Von den geplanten Studien erwarten wir ein deutlich verbessertes Verständnis der Energielandschaften in ionenleitenden Festkörpern und deren Wechselbeziehung mit der atomaren Struktur und der makroskopischen Transportfunktion.
DFG-Verfahren
Forschungsgruppen
