Untersuchung der Grundlagen von chemischen Bindungen und Reaktivität auf atomarer Skala
Analytische Chemie
Experimentelle Physik der kondensierten Materie
Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Obwohl chemische Reaktivität seit Jahrhunderten erforscht wird und eine grundlegende Rolle in der Chemie und Biologie spielt, sind viele Aspekte dieser Phänomene noch nicht verstanden. Dieses Projekt zielte darauf ab, chemische Wechselwirkungen auf atomarer Ebene mit höchster Präzision zu untersuchen. Die Hauptstrategie war die Verwendung der Rastersondenmikroskopie, insbesondere der hochauflösenden Rasterkraftmikroskopie (Atomic Force Microscopy, AFM), um die Reaktivität verschiedener chemischer Einheiten, d. h. funktioneller Gruppen oder Atome in unterschiedlichen chemischen Umgebungen, zu quantifizieren. Ein zentraler Ansatz war die chemische Funktionalisierung der AFM Spitze, um so eine direkte Messung des Wechselwirkungspotentials zwischen dem Sondenmolekül an der Spitze und dem an der Oberfläche adsorbierten Zielmolekül zu ermöglichen. Unsere Studien lieferten wichtige Erkenntnisse über die Reaktivität verschiedener Materialien auf atomarer Ebene. Insbesondere konnten wir: Den Einfluss von Aromatizität und Elektrostatik auf die Reaktivität von Porphyrinmolekülen aufdecken, wodurch wertvolles Wissen für die Entwicklung funktioneller molekularer Materialien mittels Oberflächenchemie entstand. - Die chemische Reaktivität der Poren in nanoporösem Graphen untersuchen und damit deren Potenzial für selektive Molekularsiebe und molekulare Sensoren untersuchen. - Quantifizieren, wie die chemische Umgebung die Reaktivität von Metallzentren in metallorganischen Netzwerken verändert, und so Strategien für die Entwicklung maßgeschneiderter Einzelatom-Katalysatoren aufzeigen. - π-π und Metall-π Wechselwirkungen zwischen organischen Molekülen untersuchen, um unser Verständnis dieser grundlegenden Interaktion zu verbessern, die für die organische Synthese und das Design von Materialien entscheidend sind. Diese Erkenntnisse verbessern nicht nur unser Verständnis grundlegender chemischer Wechselwirkungen, sondern eröffnen auch neue Wege für die Entwicklung und Synthese von Materialien mit gezielten Eigenschaften für Anwendungen in verschiedenen Bereichen wie solarer Energieumwandlung, molekularer Elektronik, Katalyse, Sensorik und molekularen Nano-Bauteilen. Neben den wissenschaftlichen Fortschritten haben wir wertvolle Tools für die Forschungsgemeinschaft entwickelt. Wir haben eine Reihe von Softwareanwendungen und Bibliotheken speziell für die Analyse, Verwaltung und Visualisierung von Rastersondenmikroskopie-Daten erstellt. Diese benutzerfreundlichen Open-Source-Anwendungen finden bereits Anklang in der Community. Forscher aller Erfahrungsstufen können damit ihre Datenworkflows optimieren. Durch die Veröffentlichung als Open-Source-Code sind diese Tools für Wissenschaftler verfügbar, insbesondere auch für Neueinsteiger in diesem Feld, die von den intuitiven Oberflächen und der breiten Funktionalität profitieren können.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Surface-confined formation of conjugated porphyrin-based nanostructures on Ag(111). Nanoscale, 13(47), 19884-19889.
Cao, Nan; Riss, Alexander; Corral-Rascon, Eduardo; Meindl, Alina; Auwärter, Willi; Senge, Mathias O.; Ebrahimi, Maryam & Barth, Johannes V.
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A trade-off between ligand and strain effects optimizes the oxygen reduction activity of Pt alloys. Energy & Environmental Science, 15(12), 5181-5191.
Kluge, Regina M.; Haid, Richard W.; Riss, Alexander; Bao, Yang; Seufert, Knud; Schmidt, Thorsten O.; Watzele, Sebastian A.; Barth, Johannes V.; Allegretti, Francesco; Auwärter, Willi; Calle-Vallejo, Federico & Bandarenka, Aliaksandr S.
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On-Surface Synthesis of Rigid Benzenoid- and Nonbenzenoid-Coupled Porphyrin–Graphene Nanoribbon Hybrids. The Journal of Physical Chemistry C, 126(19), 8467-8476.
Deyerling, Joel; Pörtner, Mathias; Đorđević, Luka; Riss, Alexander; Bonifazi, Davide & Auwärter, Willi
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On-Surface Synthesis of Square-Type Porphyrin Tetramers with Central Antiaromatic Cyclooctatetraene Moiety. Journal of the American Chemical Society, 145(2), 967-977.
Rascon, Eduardo Corral; Riss, Alexander; Matěj, Adam; Wiengarten, Alissa; Mutombo, Pingo; Soler, Diego; Jelinek, Pavel & Auwärter, Willi
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SpmImage Tycoon: Organize and analyze scanning probe microscopy data. Journal of Open Source Software, 7(77), 4644.
Riss, Alexander
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On-surface synthesis of enetriynes. Nature Communications, 14(1).
Cao, Nan; Yang, Biao; Riss, Alexander; Rosen, Johanna; Björk, Jonas & Barth, Johannes V.
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On‐Surface Synthesis of Polyphenylene Wires Comprising Rigid Aliphatic Bicyclo[1.1.1]Pentane Isolator Units. Angewandte Chemie, 135(19).
Yang, Biao; Niu, Kaifeng; Cao, Nan; Grover, Nitika; Zhao, Wenchao; Riss, Alexander; Björk, Jonas; Auwärter, Willi; Barth, Johannes V. & Senge, Mathias O.
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The role of aromaticity in the cyclization and polymerization of alkyne-substituted porphyrins on Au(111). Nature Chemistry, 15(12), 1765-1772.
Cao, Nan; Björk, Jonas; Corral-Rascon, Eduardo; Chen, Zhi; Ruben, Mario; Senge, Mathias O.; Barth, Johannes V. & Riss, Alexander
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Deceptive orbital confinement at edges and pores of carbon-based 1D and 2D nanoarchitectures. Nature Communications, 15(1).
Piquero-Zulaica, Ignacio; Corral-Rascón, Eduardo; Diaz, de Cerio Xabier; Riss, Alexander; Yang, Biao; Garcia-Lekue, Aran; Kher-Elden, Mohammad A.; Abd, El-Fattah Zakaria M.; Nobusue, Shunpei; Kojima, Takahiro; Seufert, Knud; Sakaguchi, Hiroshi; Auwärter, Willi & Barth, Johannes V.
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On‐Surface Isomerization of Indigo within 1D Coordination Polymers. Angewandte Chemie, 136(15).
Xu, Hongxiang; Chakraborty, Ritam; Adak, Abhishek Kumar; Das, Arpan; Yang, Biao; Meier, Dennis; Riss, Alexander; Reichert, Joachim; Narasimhan, Shobhana; Barth, Johannes V. & Papageorgiou, Anthoula C.
