Bandlücken, Bindungsenergien und Ladungstransfer in der Dichtefunktionaltheorie im Rahmen einer Meta-Generalisierten Gradienten-Näherung

• Antragsteller: Professor Dr. Stephan Kümmel
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen ; Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung seit 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 457582427

Die Dichtefunktionaltheorie ist eine spezielle Formulierung der Vielteilchenquantenmechanik, in der die Teilchendichte die zentrale Größe ist und nicht die Wellenfunktion. Mit Hilfe von Dichtefunktionaltheorie-Rechnungen können die Struktur und die Eigenschaften von Atomen, Molekülen und Festkörpern vorhergesagt werden. Die Theorie findet daher in vielen Bereichen der Chemie, Physik und Materialwissenschaften Einsatz, um in Computer-Simulationen allein auf Grundlage der grundlegenden quantenmechanischen Gesetze, d.h. ohne empirischen Input, Einblick in die Eigenschaften von Materie zu gewinnen. Beispielsweise können Rechnungen vorhersagen, wie sich Atome in Molekülen und Kristallen anordnen und können so zur Entdeckung und Entwicklung neuer Materialien beitragen. Für praktische Rechnungen benötigt man Näherungen, die die quantenmechanischen Vielteilcheneffekte von Austausch und Korrelation beschreiben. Von diesem Austausch-Korrelationsenergie-Funktional hängen sowohl die Genauigkeit als auch der Aufwand der Rechnungen stark ab. Insbesondere für Eigenschaften, die zur Beschreibung energierelevanter Materialien wichtig sind, z.B. zur Vorhersage der Bandlücke in Solarzellenmaterialien oder des Ladungstransferverhaltens in Katalysatoren, müssen bisher vor allem rechnerisch sehr aufwändige Austausch-Korrelationsenergie-Funktionale verwendet werden. Daher lassen sich Systeme, die viele Elektronen enthalten, bisher nur schwer simulieren. In diesem Projekt wird eine neue Näherung für das Austausch-Korrelationsenergiefunktional entwickelt, die einerseits mit vergleichsweise niedrigem rechnerischem Aufwand verbunden ist, so dass große Systeme simuliert werden können, die aber andererseits für entscheidende Größen wie Bandlücken, Bindungsenergien und Ladungstransfer zuverlässige Vorhersagen macht. Möglich gemacht werden diese sich bisher oft gegenseitig ausschließenden Eigenschaften durch eine spezielle Klasse von Dichtefunktionalen, die sogenannten meta-Generalisierten Gradientennäherungen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen