NSF-DFG Echem: Verstehen des Mechanismus der Harnstoffoxidation an Elektrokatalysatoren auf Nickelbasis

• Antragsteller: Professor Richard Kramer Campen, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 460536565

In diesem Projekt wird die elektrochemische Oxidation von Harnstoff untersucht, um grundlegende Informationen über dessen Reaktionsmechanismus und seine Kinetik sowie den Einfluss von Art und Struktur des Katalysators zu erhalten. Die Oxidation von Harnstoff ist für eine Vielzahl technologischer Anwendungen von zentraler Bedeutung, darunter die Behandlung kommunaler und landwirtschaftlicher Abwässer, die Sanierung von Düngemittelabflüssen, die für Wasserlebewesen schädlich sind, die Ammoniaksynthese, die Wasserstoffproduktion und die Stromerzeugung in direkten Harnstoff-Brennstoffzellen. Ein umfassendes wissenschaftliches Verständnis ist von entscheidender Bedeutung, um die technische Entwicklung wirksamer Harnstoff-Reaktionsgeräte zu leiten, damit diese Technologien zum Erfolg führen. Diese Forschungsanstrengungen bringen führende Forscher aus den Vereinigten Staaten und Deutschland zusammen und wenden eine einzigartige Mischung aus experimentellen und theoretischen Methoden zur Untersuchung der Harnstoffoxidation an.Nur Nickel und Katalysatoren auf Nickelbasis sind für die elektrochemische Oxidation von Harnstoff wirksam. Die Forschung zur Entwicklung neuer Harnstoffkatalysatoren hat eine breite Palette von Modifikatoren untersucht. Diese Studie konzentriert sich auf nur drei Katalysatoren: Nickel als Basis-Katalysator, Nickel-Eisen, ein Katalysator, der sowohl für die Harnstoffoxidation als auch für die Sauerstoffentwicklung hochaktiv ist, und Nickel-Chrom, ein aufstrebender, hochaktiver Katalysator mit der Aussicht auf Korrosionsbeständigkeit.Die Elektrooxidation von Harnstoff wird durch Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie, durch Vibrations- und elektronische Resonanzsummenfrequenzspektroskopie sowie durch elektrochemische Messungen der Reaktionsgeschwindigkeit und der Produktverteilungen untersucht. Die aktive Form des Ni-Oxid-Katalysators existiert in verschiedenen Phasen und Oxidationszuständen je nach Potential und Vorgeschichte (Alter/Zubereitungsmethode usw.), die für die Harnstoffoxidation entscheidend sind. Dieser kombinierte elektrochemische, spektroskopische und rechnerische Ansatz ermöglicht es uns, diese strukturellen Veränderungen und ihre Auswirkungen auf den Harnstoffreaktionsmechanismus, die Reaktivität und die Wirksamkeit von Nickel-, Nickel-Eisen- und Nickel-Chrom-Katalysatoren zu untersuchen. Die Ergebnisse dieser Forschung werden das wissenschaftliche Verständnis der Harnstoff-Elektrooxidation, über die nur wenig bekannt ist, erheblich voranbringen und eine Grundlage auf dem breiten Gebiet der Elektrokatalyse hinsichtlich elektrochemischer Reaktionen auf Oxidoberflächen und auf Oberflächen, die während der Reaktion Redoxreaktionen durchlaufen, schaffen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: USA
• Kooperationspartnerinnen / Kooperationspartner: Professor Eric Stuve, Ph.D.; Professorin Dr. Linney Árnadóttir