Kristallreaktion in Anwesenheit von Femtosekundenlaser induzierten Elektronendynamiken
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Intensive femtosekunden Laserpulse bringen Festkörpersysteme aus dem thermischen Gleichgewicht. Etwas genauer, die meiste Laserenergie wird im elektronischen System deponiert, was zu einem stark angeregten elektronischen System führt, während die Ionen nahezu unbeeinflusst bleiben. Das intensive Licht induziert während und kurz nach dem Puls eine Nichtgleichgewichtselektronverteilung. Die ultraschnellen Elektronendynamiken führen dann dazu, dass sich das Elektronensystem in wenigen Femtosekunden thermalisiert. In dieser Arbeit haben wir theoretisch diese ultra- schnellen Elektronendynamiken und die Natur der laserinduzierten elektronischen Nichtgleichgewichtverteilung analysiert. Darüber hinaus haben wir die Auswirkungen der ultraschnellen Elektronendynamiken auf die strukturelle Dynamik nach einer Femtosekunden-Laseranregung untersucht, die aus dem stark angeregten elektronischen System entstehen. Um die verschiedenen Phasen einer ultraschnellen Licht-Materie-Interaktion zu simulieren, haben wir TDDFT-Simulationen, die verwendet wurden, um das System während und kurz nach den Anregungen zu simulieren, mit Te-abhängiger DFT kombinierten. Mit dem Octopus-Code haben wir die Elektronendynamik in Graphen, hBN/Graphen und Silizium unter einem zeitlich variierenden Vektorpotential simuliert. Überraschenderweise fanden wir, dass obwohl TDDFT auf einer unitären Zeitentwicklung basiert, die prinzipiell keine Thermalisationprozesse umfasst, ein Pseudothermalisationsprozess vorhanden ist. Aufgrund dieses Befunds scheint ein direkter Übergang von TDDFT zu Te-abhängiger DFT möglich, ohne einen weiteren Schritt unter Einbeziehung von Boltzmann-Gleichungen zu berücksichtigen. Um einen reibungslosen Übergang zwischen beiden Ansätzen zu ermöglichen, haben wir uns ausserdem dazu entschieden zu einer Beschreibung des elektronischen Systems im mikrokanonischen Ensemble (N, V, E) zu wechseln anstelle der traditionell verwendeten Beschreibung im kanonischen Ensemble (N, V, Te). Daher haben wir CHIVES, unseren Te-abhängigen DFT-Code, um einen mikrokanonischen Modus erweitertert, in dem zum ersten Mal die elektronische Entropie die beschreibende Größe des Systems ist. Durch die Untersuchung von Graphen, Graphit und Silizium konnten wir feststellen, dass die ersten Schritte der laserinduzierten Phänomene konzeptionell unabhängig von der Ensemblewahl gleich bleiben, nämlich, dass die Atome denselben mikroskopischen Pfaden folgen. Für längere Zeiten könnte die Wahl des Ensembles einen Einfluss auf die strukturelle Reaktionen haben. Darüber hinaus ermöglicht der Wechsel zu einer mikrokanonischen Beschreibung der Elektronen einen nicht-thermischen Zustand zu quantifizieren, in dem eine Temperatur nicht gut definiert werden kann. Diese Art der Nicht-Gleichgewicht-Beschreibung ist besonders relevant für Beschreibungen aud der Attosekunden-Zeitskala.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Ultrafast Laser Nanostructuring. Springer Series in Optical Sciences. Springer International Publishing.
Stoian, Razvan & Bonse, Jörn
