Die selektive Ammoniakoxidation an Hybridkatalysatoren bestehend aus einer von Hydrotalcite abgeleiteten Legierung und mikro-/mesoporösem Zeolith

• Antragstellerin: Dr.-Ing. Magdalena Jablonska, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Technische Chemie ; Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese
• Förderung: Förderung seit 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 466310768

In den Euro-VI-Emissionsnormen für schwere Nutzfahrzeuge (HDVs), z.B. Lastkraftwagen, Busse oder Traktoren usw., wurden erstmals Grenzwerte für die NH3-Emissionen von maximal 10 ppm eingeführt. Die selektive katalytische Oxidation von Ammoniak zu Stickstoff und Wasserdampf (NH3-SCO) ist die vielversprechendste Methode zur Eliminierung von überschüssigem NH3 aus AdBlue-Systemen von Dieselfahrzeugen, die zur selektiven katalytischen Reduktion (NH3-SCR) von NOx durch an Bord erzeugten NH3 aus einer Harnstofflösung dienen. Gegenwärtig verwendete Katalysatoren auf Pt-Basis bieten eine hohe Aktivität für die NH3-SCO, jedoch auch eine geringe Selektivität zu N2. Die Aktivität und N2-Selektivität hängen stark von der Edelmetall-Beladung ab und können darüber hinaus durch Kombination von Edelmetallen und Übergangsmetallen optimiert werden. Bifunktionelle Katalysatoren bestehen daher meist aus einer Komponente auf Pt-Basis (aktiv für die NH3-Oxidation zu NOx) und einer Komponente auf Cu- und/oder Fe-Basis (aktiv für die selektive katalytische Reduktion von NOx mit NH3, NH3-SCR). Darüber hinaus bildet NH3 an Brønsted-Säurezentren von Zeolithen stabiles NH4+, das nicht direkt am NH3-SCO-Reaktionsweg beteiligt ist, sondern im Hochtemperaturbereich als NH3-Reservoir dient und eine erhöhte Selektivität zu N2 gewährleistet. Weiterhin zeigten vorläufige Studien, dass mikro-/mesoporöse Katalysatoren auf Zeolithbasis die Aktivität und N2-Selektivität während der NH3-SCO erhöhten.Angesichts der oben genannten Herausforderungen zielt dieses Projekt darauf ab, ein tieferes Verständnis der Eigenschafts/Aktivitäts-Beziehungen über einen weiten Bereich von bifunktionellen Hybridkatalysatoren, die aus einer von Hydrotalcite abgeleiteten Legierung (Pt-Cu/MgAlOx, Au-Cu/MgAlOx, einem einzelnen Edelmetallatom dispergiert auf Cu-Nanoclustern) und mikro-/mesoporöser Zeolith (H-SSZ-13, H-UZM-12, H-ZSM-5) bestehen, während der NH3-SCO unter anwendungsrelevanten Reaktionsbedingungen (bis zu 873 K in der Anwesenheit von H2O, COx und SOx) zu erhalten. Hier ermöglicht die breite Palette von Verfahren zur physikalisch-chemischen Charakterisierung solcher Hybridkatalysatoren die Beschreibung ihrer Struktur, Textur und Säure/Redox-Eigenschaften und die Bestimmung der an NH3-SCO beteiligten aktiven Spezies. Katalytische Tests in Verbindung mit temperaturprogrammierten, transienten Isotopenaustausch-Analysen (SSITKA) und IR-Studien (einschließlich zeitaufgelöster Rapid-Scan-IR) sind eine Kombination, die es ermöglicht, die Rolle der Katalysatorkomponenten in der NH3-SCO und den Reaktionsmechanismus zu verstehen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Großbritannien, Kroatien, Polen
• Kooperationspartnerinnen / Kooperationspartner: Dr. Andrew Beale; Professorin Dr. Kinga Góra-Marek; Dr. Ana Palcic