Grundlagen der Plasmadesinfektion zur Inaktivierung von Viren in Aerosolpartikeln: Einfluss von Flüssigkeitsfilmen
Biophysik
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Ziel dieses Projekts war die Untersuchung der Grundlagen von kaltem Atmosphärendruckplasma (cold atmospheric plasma, CAP) zur Virusinaktivierung in Aerosolpartikeln. CAP ist in den letzten Jahren in der Biomedizin auf großes Interesse gestoßen, insbesondere in den Bereichen Wundheilung, Sterilisation, Krebstherapie und antibakterielle Behandlungen. Durch die COVID-19-Pandemie hat CAP aufgrund seiner Effektivität und Umweltverträglichkeit für die Aerosol- und Oberflächensterilisation weiter an Bedeutung gewonnen. Um die Effizienz der plasmabasierten Desinfektion zu verbessern, ist die Optimierung der Plasmazusammensetzung entscheidend. Im Rahmen dieses DFG-Projekts haben wir eine präzise Steuerung des chemischen Plasmaprofils durch die Anpassung elektrischer Parameter wie Spannung und Frequenz sowie durch die gezielte Einstellung des Gasgemischs aus Stickstoff, Sauerstoff und Argon demonstriert. Die Charakterisierung der reaktiven Plasmaspezies erfolgte mittels Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (FTIR) und UV-Vis-Spektroskopie. Darüber hinaus wurde in dieser Studie die Aerosolpolymerisation von Acrylamid (AM) zu Polyacrylamid (PAM) als Modellreaktion verwendet, um die Reaktivität der plasmaerzeugten Spezies zu bewerten. Die höchsten Polymerisationsausbeuten wurden unter Plasma-Bedingungen mit einer maximalen NO2-Konzentration erreicht, während das Vorhandensein von OH-Radikalen zu deutlich geringeren Ausbeuten führte, wahrscheinlich aufgrund ihrer kurzen Lebensdauer. Die flüchtige Natur der OH-Radikale stellt erhebliche Herausforderungen für experimentelle Untersuchungen dar, da ihre direkte Beobachtung und detaillierte Charakterisierung schwierig ist. Um dieses Problem zu adressieren, wurden im zweiten Teil des Projekts Molekulardynamik- Simulationen (MD) eingesetzt, um die Interaktion zwischen plasmaerzeugten Spezies und angrenzenden Flüssigkeitsschichten auf atomarer Ebene zu untersuchen. Die Simulationen zeigten, dass OH-Radikale bei der Interaktion mit Wassermolekülen einen Wasserstoffaustausch eingehen, wodurch neue OH-Radikale regeneriert werden. Dieser Prozess stellt ein dynamisches Gleichgewicht her, das die Radikalaktivität in wässrigen Umgebungen aufrechterhält. Im Gegensatz dazu bleibt H2O2 aufgrund starker Wasserstoffbrückenbindungen mit Wasser hochstabil, was zu einer geringeren Diffusionsrate im Vergleich zu OH-Radikalen führt. Des Weiteren wurde festgestellt, dass sowohl OH-Radikale als auch H2O2 eine Wasserschicht effektiv durchdringen können, was bedeutet, dass sie Biomoleküloberflächen erreichen könnten. Die ermittelten Diffusionskoeffizienten betragen 0,789 Ų/ps für OH und 0,148 Ų/ps für H2O2. Der Fokus der Simulation lag aus zwei Hauptgründen auf der Interaktion von OH-Radikalen und H2O2 mit Wasser: Erstens stellt die kurze Lebensdauer der OH-Radikale eine erhebliche Herausforderung für experimentelle Untersuchungen dar. Daher nutzen wir Simulationen als alternatives Werkzeug, um ihr Verhalten auf atomarer Ebene zu analysieren. Zweitens sind die derzeit in MD-Simulationen verwendeten reaktiven Kraftfelder nicht ausreichend in der Lage, die Reaktionen von NOX-Spezies mit Wasser oder biologischen Molekülen zu beschreiben. Wir arbeiten aktiv daran, diese Kraftfelder weiterzuentwickeln und zu verfeinern, um ihre Anwendbarkeit auf Stickstoffspezies in zukünftigen Studien zu erweitern.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Advancing DBD Plasma Chemistry: Insights into Reactive Nitrogen Species such as NO2, N2O5, and N2O Optimization and Species Reactivity through Experiments and MD Simulations. Environmental Science & Technology, 58(36), 16087-16099.
Shaban, Masoom; Merkert, Nina; van Duin, Adri C. T.; van Duin, Diana & Weber, Alfred P.
