Dielektrische Eigenschaften und elektrische Leitfähigkeit als Prädiktoren für die katalytische Selektivität

• Antragsteller: Peter Kraus, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Thermodynamik und Kinetik sowie Eigenschaften der Phasen und Gefüge von Werkstoffen
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 490703766

Heterogene Katalyse ist einer der Schlüsselprozesse bei der Herstellung von Feinchemikalien, Polymeren und anderen Produkten. Trotz der Fortschritte in unserem Verständnis der heterogenen Katalyse bleibt das Ziel, einen heterogenen Katalysator durch systematisches Design statt durch zufällige Entdeckung zu entwickeln, schwer zu erreichen. Die Gründe dafür sind vielfältig: experimentelle Herausforderungen bei der direkten Beobachtung von aktiven Stellen und Zwischenprodukten, die Erschwerung von computergestützten Modellierungen durch die komplexe Natur der Oberflächen und multiskalen Eigenschaften in Länge und Zeit sowie ein Mangel an standardisierten Daten, welche datenwissenschaftliche Ansätze behindern.Dieses Projekt zielt darauf ab, diese Probleme zu adressieren, indem es die dielektrischen Eigenschaften und die elektrische Leitfähigkeit von Materialien benutzt als: 1) eine experimentelle Sondierung der katalytische Eigenschaften des Materials und seiner Oberfläche unter oxidativen und inerten Bedingungen sowie für die Untersuchung des aktiven Zentrums unter operando-Bedingungen; 2) ein Validierungsziel für Berechnungsmethoden, für die Unterscheidung der Beiträge von Masse, Oberfläche und Gasphase zur dielektrischen Permittivität und elektrischen Leitfähigkeit; und 3) eine Quelle hochwertiger kinetischer Daten aus operando Experimenten, zur Untermauerung eines mikrokinetischen Modells, das sowohl die katalytischen als auch die dielektrischen und elektrischen Eigenschaften des Materials beschreibt.Das Projekt wird sich zunächst auf die experimentelle Untersuchung und rechnerische Modellierung von binären Metalloxiden konzentrieren, einschließlich, aber nicht beschränkt auf die Oxide von Vanadium, Molybdän, Tellur und Niob. Im Rahmen des Projekts wird ein kontaktloses Mikrowellen-Hohlrauminstrument der zweiten Generation entwickelt, das eine präzise und reproduzierbare Messung der elektrischen Leitfähigkeit unter Betriebsbedingungen ermöglicht. Die Hohlraum-Experimente werden durch eine breitbandige frequenzabhängige Leitfähigkeitsmessung ergänzt, die ebenfalls im Rahmen des Projekts entwickelt wird, um weitere Daten für die rechnerische Modellierung zu liefern.In der zweiten Phase des Projekts wird sich der Fokus auf die Anwendung der entwickelten Methoden auf die bronzeähnliche M1-Struktur verschiedener Molybdän-Vanadate richten. Die katalytische Leistung des quinären Mo-V-Te-Nb-O-Materials ist besonders bemerkenswert aufgrund seiner Selektivität gegenüber Acrylsäure, neben anderen möglichen Anwendungen. Das Projekt zielt darauf ab, die dynamische aktive Oberfläche des Katalysators weiter zu charakterisieren, indem es die Entwicklung der operando dielektrischen Permittivität und der elektrischen Leitfähigkeit mit Hilfe von mikrokinetischer und rechnerischer Modellierung beschreibt.

• DFG-Verfahren: Emmy Noether-Nachwuchsgruppen