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Projekt
Entwicklung und Anwendung verbesserter Deskriptoren für Computer-gestütztes Katalysatordesign
Antragstellerinnen / Antragsteller
Professorin Dr. Viktoria H. Däschlein-Gessner; Professor Dr. Felix Strieth-Kalthoff
Fachliche Zuordnung
Organische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung
Anorganische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung
Anorganische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung
Förderung
Förderung seit 2022
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 497260357
Die Entwicklung neuer Übergangsmetallkatalysatoren und der dafür erforderlichen Liganden ist von entscheidender Bedeutung für die organische Synthesechemie und maßgebender Faktor für die Entwicklung neuer Reaktionen und verbesserter Syntheseprotokolle. Das Design maßgeschneiderter Liganden für die spezifischen Anforderungen unterschiedlicher Reaktionen ist jedoch ein äußerst Zeit- und Kosten-intensiver Prozess. Das Erarbeiten von Struktur-Aktivitäts-Beziehungen kann dabei helfen die Optimierung von Katalysatoren zu beschleunigen. Die einfache Verwendung einzelner Parameter (Deskriptoren) zur Quantifizierung sterischer und elektronischer Eigenschaften erwies sich jedoch als zu eindimensional, um die komplexen Struktur-Aktivitäts-Beziehungen verlässlich zu quantifizieren. Mit Hilfe von multivariaten Regressionsanalysen sowie der Anwendung von Ansätzen des Maschinellen Lernens konnten kürzlich erste Fortschritte in der Vorhersage verbesserter Liganden gemacht werden. Ziel dieses Forschungsvorhabens ist das inverse Design von Homogenkatalysatoren mittels Machine-Learning-Methoden. Die hierfür entwickelten Strategien sollen exemplarisch für das Design Ylid-substituierter Phosphanen (YPhos) für Palladium- und Gold-katalysierte Reaktionen getestet werden. Hierzu sollen im ersten Schritt neue Deskriptoren zur verbesserten Beschreibung der Liganden entwickelt werden. Diese sollen sekundäre Metall-Ligand-Wechselwirkungen explizit quantifizieren, dadurch die Abgrenzung zwischen mono- und bidentaten Phosphanen aufheben und so die Evaluation eines größeren Raums möglicher Liganden zugänglich machen. Die Deskriptoren sollen mittels quantenchemischer Rechnungen generiert und ihre Validität anhand von experimentellen Studien verifiziert werden, um anschließend eine verlässliche Vorhersage der für die jeweilige Reaktion entscheidenden Ligandeneigenschaften zu ermöglichen. Um optimale YPhos-Liganden für unterschiedliche Reaktionen vorhersagen zu können, soll im nächsten Schritt eine groß angelegte virtuelle YPhos-Bibliothek erstellt werden. Ein Durchsuchen dieser Bibliothek nach den optimalen Liganden soll durch die Entwicklung unterschiedlicher Repräsentationen der Liganden ermöglicht werden. Hierbei sollen leicht zu interpretierende Deskriptoren basierend auf physikochemischen Eigenschaften sowie leistungsfähige Deep-Learning-Repräsentationen zum Einsatz kommen und hinsichtlich ihrer Effizienz verglichen werden. Die Modelle sollen darüber hinaus mit einem auf experimentellen Daten trainierten Klassifikator zur Vorhersage der Synthetisierbarkeit der Liganden kombiniert werden. So soll eine realistische Vorhersage und damit die Anwendbarkeit im Experiment sichergestellt werden. Dies soll im letzten Schritt anhand ausgewählter Testreaktionen in der Gold- und Palladiumkatalyse evaluiert werden. Ausgehend von experimentellen Daten sollen mittels Machine-Learning-Methoden ideale Katalysatoren vorhergesagt und letztendlich dargestellt und getestet werden.
DFG-Verfahren
Schwerpunktprogramme
