Grundzustände nanoskopisch beschränkter Wasserketten mit Hilfe der density matrix renormalization group und restricted Boltzmann machines

• Antragsteller: Dr. Tobias Serwatka
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2022 bis 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 503971734

Das Ziel dieses Projektes ist die theoretische Modellierung und Untersuchung von Ketten aus Wassermolekülen, wobei sowohl freie Wasserketten, als auch Ketten, in denen jedes Molekül in ein Fulleren eingeschlossen ist, untersucht werden sollen. Diese nanoskopisch beschränkten 1D-Systeme sind experimentell verfügbar und zeigen, insbesondere im Vergleich mit den natürlich auftretenden Phasen von Wasser, ungewöhnliche physikalische Effekte, wie z.B. Quantenphasenübergänge und relativ lange Lebensdauern von angeregten Kernspinzuständen. Die Entwicklung und Implementierung von quantenmechanischen Methoden zur exakten Bestimmung der Grundzustände für solch hochdimensionale Systeme stellt eine anspruchsvolle Aufgabe dar und soll auf zwei verschiedenen Wegen angegangen werden.Zum einen soll im Zuge dieses Projektes die bestehende density-matrix-renormalization-group-Methode (DMRG-Methode) erweitert werden, um neben Rotationen auch Translationen der Wassermoleküle zu berücksichtigen. Damit soll untersucht werden, ob sich Ketten mit Zick-Zack-Muster oder mit verschiedenen intermolekularen Abständen innerhalb einer Kette ausbilden. Auch der Mechanismus der Kernspinkonversion soll eingehend studiert werden, wofür die Kernspinfreiheitsgrade und ihre Kopplung zu den Rotationen in die bestehende DMRG-Methode integriert werden. Ebenso soll der Einfluss elektrischer Felder sowie der Fullerenkäfige auf die Wechselwirkungen der Wassermoleküle untereinander untersucht werden, insbesondere im Hinblick auf das Auftreten und Modellieren von Quantenphasenübergängen.Zum anderen sollen die Grundzustände der Ketten mit Hilfe einer speziellen Klasse von neuronalen Netzwerken, sog. restricted Boltzmann machines (RBM), berechnet werden. Dabei sollen RBM entwickelt werden, die in der Lage sind den Grundzustand aus berechneten Input-Daten zu rekonstruieren. Solch ein Netzwerk wäre dann auch in der Lage die Wellenfunktion aus experimentellen Messdaten zu rekonstruieren und würde somit ein wertvolles Hilfsmittel zur experimentellen Untersuchung von Quantensystemen darstellen. Die RBM sollen anschießend als Ansatz für die Wellenfunktion mit einer Monte-Carlo-Technik kombiniert werden, um den Grundzustand der Wasserketten variationell zu bestimmen. Die Attraktivität dieses Ansatzes liegt dabei zum einen in der Flexibilität der generischen Form der Wellenfunktion, d. h. es muss kein systemspezifisches, physikalisch motiviertes Modell konstruiert werden. Zum anderen lassen sich durch die stochastische Methode größere Systeme und stärkere Wechselwirkungen beschreiben, als dies mit DMRG möglich ist. Dies soll ausgenutzt werden, um Wasserketten mit kleinen intermolekularen Abständen zu beschreiben, bei denen die Bildung von Wasserstoffbrückenbindungen von großer Bedeutung ist.

• DFG-Verfahren: WBP Stipendium
• Internationaler Bezug: Kanada
• Gastgeber: Professor Pierre-Nicholas Roy, Ph.D.