Wechselwirkungen katalytischer Chemie und Transport innerhalb und um poröse Katalysatorpellets für die CO2-Methanisierung unter erzwungenem dynamischen Betrieb

• Antragsteller: Professor Dr. Raimund Horn; Professor Dr.-Ing. Gregor Wehinger
• Fachliche Zuordnung: Chemische und Thermische Verfahrenstechnik
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 505369008

Die zukünftige Produktion von Treibstoffen und Chemikalien wird mit einer schwankenden Energie- und Rohstoffversorgung konfrontiert sein. In Prozessanwendungen, wie Power-to-X, werden katalytische Reaktoren häufiger dynamischen Randbedingungen wie An- und Abfahrvorgängen oder Lastwechseln ausgesetzt sein als heutige Reaktoren, die mit fossilen Brennstoffen und Energie betrieben werden. Die dynamische Hydrierung von Kohlenoxiden zu Methan (Methanisierung) ist ein solches Beispiel, für das katalytische Reaktoren dynamisch betrieben werden. Ein grundlegendes Verständnis der physikalischen und chemischen Prozesse ist notwendig auf allen relevanten Längen- und Zeitskalen, um diesen Prozess sinnvoll auszulegen. Während viele theoretische und experimentelle Arbeiten in der Vergangenheit der Nano-Skala (Katalysator- und aktive Zentren-Dynamik) oder der Makro-Skala (Reaktordynamik unter transienten Bedingungen) gewidmet wurden, lag der Schwerpunkt bei einigen wenigen auf dynamischen Effekten der Meso-Skala (inter- und intra-Partikeldynamik). Im Besonderen sind die Wechselwirkungen zwischen Diffusion und Reaktion im Einzelkorn gekoppelt mit dem umgebenden Strömungsfeld unter erzwungen transienten Bedingungen wenig verstanden. Daher stellen wir die Hypothese auf, dass wir die dynamische Methanisierung am Katalysatoreinzelkorn nur mit einem kombinierten Ansatz verstehen werden, der detaillierte operando Messtechnik mit detaillierter CFD-Modellierung verbindet. Basierend auf Erkenntnissen am Einzelkorn, können wir auf räumlich-zeitliche Muster schließen, die in Festbettreaktoren auftreten. Daher untersuchen wir ein frei zugängliches Einzelkorn unter klar definierten dynamischen Einlassbedingungen, sowohl experimentell als auch mit einem CFD-Modell. Mit der Kapillarmesstechnik können wir die dynamischen lokalen Temperatur- und Konzentrationsprofile im Inneren des Einzelkorns und in der Gasphasengrenzschicht in einem großen Bereich an Betriebsbedingungen und Störungen untersuchen. Zusätzlich messen wir mit IR-Thermographie die Oberflächentemperatur des Einzelkorns. Mit diesem großen Datensatz entwickeln und validieren wir ein transientes Einzelkorn-CFD-Modell, das die umgebende Gasphase mit einem dreidimensionalen Reaktion-Diffusion-Modell innerhalb des Einzelkorns koppelt. Zudem erweitern wir den experimentellen und CFD-Aufbau zu einem Feld aus mehreren benachbarten Partikeln, das den Kernbereich eines Festbettreaktors nachahmt. Das verbindet unsere Erkenntnisse auf der Einzelkornebene mit industriell betriebenen Festbettreaktoren der Methanisierung. Schlussendlich wenden wir Werkzeuge der Systemidentifizierung an, um das dynamische Verhalten des Einzelkorns unter Störungen zu beschreiben. 

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen