Entmystifizierung der Exziton-Dotanden Wechselwirkung in Bleihalogenid-Perowskiten durch magnetooptische Spektroskopie an einzelnen Nanokristallen
Herstellung und Eigenschaften von Funktionsmaterialien
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Cäsium-Blei-Halogenid-Perowskite weisen hervorragende optische und elektronische Eigenschaften auf, die sie für eine Vielzahl von optoelektronischen Anwendungen, w ie z. B. lichtemittierende Geräte, geeignet machen. Das Dotieren von Fremdionen in lumineszierende Halbleitermaterialien bietet eine einzigartige Methode zur Erzeugung von Emissionszentren und zur Abstimmung der Photolumineszenz. Unter den verschiedenen lumineszierenden Materialien haben Mn2+-dotierte Metallhalogenid-Perowskite aufgrund ihres einfachen Syntheseverfahrens, das zu qualitativ hochwertigen orange-emittierenden Nanokristallen führt, große Aufmerksamkeit erlangt. Während sich die meisten Forschungsarbeiten auf die Effizienz der Dotierungsemission und die spektrale Abstimmung der Lumineszenz konzentrieren, wurde dem Mechanismus des Energieübergangs zwischen Wirt und Dotierung bisher wenig Beachtung geschenkt. Um diese Lücke zu schließen, konzentriert sich unsere Arbeit auf die Untersuchung des Mechanismus der Dotierungssensibilisierung durch Einzel-Nanokristall-Spektroskopie an Mndotierten Perowskit-Nanokristallen. Wir wollen die Rolle der Exziton-Feinstruktur im Energieübertragungsprozess zwischen den Perowskit-Wirtskristallen und der Dotierung verstehen und untersuchen, wie die Exziton-Dotierungs-Wechselwirkungen die Dotierungssensibilisierung beeinflussen. Einzelpartikel-Photolumineszenz-Spektroskopie-Experimente wurden an individuellen Nanokristallen mit unterschiedlichen Dotierungskonzentrationen und -zusammensetzungen durchgeführt. Unsere vorläufigen Ergebnisse zeigen, dass kolloidale Mn2+-dotierte CsPbCl3-Nanokristalle, die mittels der Hot-Injection-Methode hergestellt wurden, hohe Photolumineszenz-Quantenausbeuten (PLQYs) von 30-50 % und eine doppelte Emission im blauen und orangen Spektralbereich aufweisen. Diese Nanokristalle sind über mehrere Monate stabil, wie durch konsistente Photolumineszenzemissionen und Abklingzeitdaten, die über einen Zeitraum von sechs Monaten gemessen wurden, belegt wird. Für die Einzel-Nanokristall-Spektroskopie wurden verdünnte Proben auf Siliziumsubstrate spinbeschichtet, wodurch sich die Emissionsspektren von breiten, unstrukturierten Emissionen in Nanokristall-Ensembles zu schmalen Emissionslinien (0,8 meV) von isolierten Einzel-Nanokristallen änderten. Wir beobachteten jedoch einen signifikanten Rückgang der Dotierungsemission nach der Verdünnung, wobei nur die feinstrukturierte exzitonische Photolumineszenz sichtbar war. Wir streben an, die Abstimmbarkeit der Perowskitmaterialien und die magnetischen Eigenschaften der Dotierungen zu nutzen, um Exziton-Dotierungs-Wechselwirkungen für potenzielle spinbasierte optoelektronische Anwendungen anzupassen.
