Datengesteuerte Strukturaufklärung in amorphen molekularen Systemen durch einen Reverse-Monte-Carlo Ansatz

• Antragsteller: Dr. Benjamin Klee
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen ; Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2022 bis 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 516175749

Die Strukturaufklärung, also die Bestimmung relativer Atompositionen, hat sich seit der Entdeckung der Röntgenstrahlung und der darauf folgenden Entwicklung der Kristallographie als wichtiges Standbein der modernen Wissenschaft etabliert. Die periodische Anordnung der Atome in kristalliner Materie führt zur Beugung einfallender Röntgenstrahlung und damit zur Entstehung von scharfen Reflexen an bestimmten Positionen rund um die bestrahlte Probe. Aus der Anordnung dieser Signale kann die Anordnung der Atome im Kristall bestimmt werden. Die Untersuchung kristalliner Proben mittels Röntgenbeugung gehört zu den Standardverfahren in technischen, medizinischen und wissenschaftlichen Anwendungen zur Charakterisierung von Proben und der Verknüpfung von mikroskopischen und makroskopischen Materialeigenschaften. Nicht-kristalline Materialien wie Flüssigkeiten und Gläser rücken andererseits zunehmend in den Fokus der Forschung, da die Zusammensetzung und damit die Eigenschaften solcher Systeme deutlich freier variiert werden können um auf spezielle Anforderungen zugeschnitten zu sein. Gleichzeitig sind nicht-kristalline (amorphe) Systeme nicht für die Kristallstrukturanalyse zugänglich, da aufgrund fehlender Periodizität der Atomanordnung keine scharfen Reflexe entstehen. Strukturinformationen sind auch in amorphen Systemen durch Streuexperimente und andere experimentelle Methoden zugänglich, jedoch ist die Interpretation der Daten noch immer eine große Herausforderung und erfolgt in der Regel computergestützt über Reverse-Monte-Carlo (RMC) Modellierung. Mittels RMC wird eine virtuelle Anordnung von Atomen erzeugt, die alle experimentellen Daten reproduziert. Das Modell kann dann mit statistischen Methoden untersucht werden, um beispielsweise mittlere Koordinationszahlen oder Atomabstände zu bestimmen. RMC wird typischerweise für nicht molekulare Systeme wie Chalkogenidgläser angewandt, da der Verwendung für molekülbasierte Systeme eine Reihe von Problemen entgegensteht. Daher werden für molekulare Systeme in der Regel kraftfeldbasierte Methoden wie z.B. Molekulardynamik-Simulationen (MD) vorgezogen. Letztere benötigen allerdings systemspezifische Parametersätze, die zunächst anhand experimentell bestimmter Systemeigenschaften entwickelt werden müssen. Ich plane die Funktionalität der RMC Methode zu erweitern, um auch in molekularen amorphen und flüssigen Systemen datengesteuerte Strukturaufklärung zu unterstützen.

• DFG-Verfahren: WBP Stipendium
• Internationaler Bezug: Ungarn
• Gastgeber: Professor Dr. László Pusztai