Neuartige Kation-substituierte quaternäre Chalkgenid-Nanokristalle Cu2XSnS4 (X = Zn, Ni, Fe, Co) : Eigenschaften und potentielle Anwendungen

• Antragsteller: Professor Dr. Dietrich R. T. Zahn
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 517869265

Cu2ZnSn(S,Se)4 (CZTSSe) wurde im letzten Jahrzehnt intensiv als vielversprechendes alternatives Material für die Photovoltaik untersucht. Die Umsetzung in reale Anwendungen wird durch hohe Toleranz gegenüber Nicht-Stöchiometrie, Defekte und sekundären Phasen erschwert. Die Substitution von Kationen in CZTSSe zeigte sich als vielversprechend, um diese Herausforderungen anzugehen und neue Eigenschaften zu ermöglichen. Ag und Ba sind die am meisten untersuchten Substituenten, aber sie bewirken nur eine geringe Änderung der Eigenschaften. Die interessante Gruppe der Eisen-Elemente (Fe, Ni, Co) ist noch ziemlich unerforscht. Systematische Untersuchungen fehlen speziell für kolloidale Cu2XSnS4 (X = Zn, Ni, Fe, Co)-Nanokristalle (nanocrystals, NCs), obwohl solche NCs eine Option für Energieumwandlungs- und -speicherbauelemente auf beliebigen Substraten darstellen. Die erfolgreiche Synthese von CZTSSe-NCs und in geringerem Maße auch von anderen I2-II-IV-VI4-NCs wurde berichtet. Die Nutzung dieser NCs für Solarzellen, Thermoelektrik, Katalyse und andere Anwendungen erfordert die Schließung der Wissenslücke über ihre Struktur und elektronischen Eigenschaften. Ziel des Projekts ist es, die Gitterstruktur (einschließlich Defekte), die elektronischen Zustände und die optischen Spektren von Cu2XSnS4 (X = Zn, Ni, Fe, Co) NCs zu untersuchen. Wir erwarten, dass die vorgeschlagenen Kationen-Substitutionen (i) zu einer Verbesserung der Eigenschaften des Wirtsmaterials durch Passivierung bestimmter Defekte führen können, (ii) dazu beitragen, den Ursprung bestimmter nativer Defekte oder elektronischer Zustände in CZTS selbst zu ermitteln, und (iii) neue, in CZTS-Kristallen und NCs nicht vorhandene Eigenschaften, insbesondere magnetische, hervorrufen können. Zur Erleichterung des synthetischen Teils wird ein computergestütztes Screening durchgeführt, das es ermöglicht, uns auf die vielversprechendsten CXTS-Zusammensetzungen zu konzentrieren und die durch die kationische Substitution verursachten Veränderungen in den elektronischen, optischen und Phononenspektren zu verstehen. Darüber hinaus werden wir die Materialeigenschaften von Ensembles aus einzelnen NCs bis hin zu polykristallinen Filmen untersuchen, die durch Tempern entstehen. Auf Basis der Ergebnisse werden wir erste Untersuchungen der NCs in einfachen photovoltaischen oder thermoelektrischen Bauelementen durchführen. In 16 Jahren erfolgreicher Zusammenarbeit zwischen den Antragstellern, die zu mehr als 100 gemeinsamen Veröffentlichungen, überwiegend zu kolloidalen Chalkogenid-NCs, führten, haben wir ausreichend Erfahrung und instrumentelle Werkzeuge für die erfolgreiche Durchführung des Projekts erworben. Neben etablierten Methoden sind die den ukrainischen Partnern zur Verfügung stehenden Methoden der Deep-Level-Spektroskopie und der paramagnetischen Elektronenresonanz unverzichtbar für die Erstellung eines vollständigen Bildes der elektronischen Zustände in so komplexen Materialien wie Cu2XSnS4-NCs.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Ukraine
• ausländische Mitantragsteller: Professor Dr. Volodymyr Dzhagan, Ph.D.; Professor Dr. Serhiy Kondratenko, Ph.D.