Xe-NMR auf Einkristalloberflächen
Final Report Abstract
Ziel des Projektes und seiner Vorläufer ist die Nutzung der vielfältigen Untersuchungsmöglichkeiten der Kernspinresonanz (NMR) an Einkristalloberflächen. Die zu geringe Empfindlichkeit der Festkörper-NMR macht dieses Unterfangen mit konventionellen Mitteln unmöglich. Eine notwendige Signalüberhöhung um einen Faktor 100000 wurde für Xe erreicht, durch die Verwendung von optischem Pumpen in einem Xe/Rb/N2-Gemisch. Xenon als NMR-Sonde ist besonders gut geeignet, da es einen grossen chemischen Verschiebungsbereich hat und da Xe als Sonde in der Oberflächenphysik vielfältig verwendet wird. Die Kopplung auch einer einfachen Ultrahochvakuum-Anlage mit einem NMR-Spektrometer war Neuland und hat zu vielen, aber letztendlich lösbaren Problemen geführt. Die erreichten Ergebnisse können schlaglichtartig wie folgt zusammengefasst werden: • Empfindlichkeit und Probengrösse - höchste bekannte Kernpolarisation von 129Xe: Pz = 0.81 - geringste bekannte untersuchte NMR Substratgrösse: 1 cm2 • neue NMR Ergebnisse für Monolagen in bisher nicht untersuchbaren Systemen - die Oberfläche des Xenon-Festkörpers: Xe auf Xe - Xe adsorbiert auf Kohlenmonoxid bedecktem Iridium-Metall (CO/Ir(111)): Temperatur verhalten und Anisotropie der chemischen Verschiebung - Xe adsorbiert auf CH3C/Ir(111): chemische Verschiebung - Xe adsorbiert direkt auf dem Metall, Ir(111): chemische Verschiebung mit Anistoropie - Austauschdynamik der Xenon Adsorbate auf CO/Ir(111) unter Flussbedingungen Besonders hervorzuheben ist, dass sowohl nicht metallische wie auch metallische Substrate der Messung zugänglich sind. Die chemische Verschiebung von Xenon ist sehr substratspezifisch so dass bei experimentellen Linienbreiten von 5-20 ppm eine hohe Selektivität resultiert. Im Xe/Ir(111) System wurde eine zwar starke aber viel geringere als theoretisch erwartete Wechselwirkung beobachtet. Durch die NMR steht eine neuartige Charakterisierung der Xe-Metall-Bindung zur Verfügung, die der Modellbildung (Energiefunktional in DFT-Rechnungen) zusätzliche Randbedingungen liefert. Berichte in der lokalen wie überregionalen Presse: Oberhessische Presse (4.11.2004): Versuch bringt Quantensprung bei Mess-Empfindlichkeit. Frankfurter Allgemeine Zeitung (15.2.2005): Die magnetische Spur, Im Reagenzglas wie im Hirn: Die Chemie profitiert von der Physik
Publications
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TI-relaxation of 129Xe on metal single crystal surfaces - multilayer experiments on indium and monolayer considerations. Vol. 159, S. 1-12, J. Magn. Reson., 2002
D. Stahl, W. Mannstadt, P. Gerhard, M. Koch und H. J. Jänsch
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129Xe chemical shift measurements on a single crystal surface. Vol. 372, S. 325-330, Chem. Phys. Lett., 2003
H. J. Jänsch, P. Gerhard, M. Koch und D. Stahl
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129Xe NMR - highly polarized thin films. Vol. 5, S. 297-304, C. R. Physique, 2004
P. Gerhard, M. Koch und H. J. Jänsch
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129Xe on Ir(111): NMR study of Xenon on a metal single crystal surface. Vol. 101, S. 13715-13719, PNAS, 2004
H. J. Jänsch, P. Gerhard und M. Koch