Großskalige atomistische Simulationen von laserangeregtem Wismut mit Dichtefunktionaltheorie-Genauigkeit: einheitliche Beschreibung von nichtthermischen und thermischen ultraschnellen Relaxationseffekten

• Antragsteller: Dr. Bernd Bauerhenne; Professor Dr. Martin Ezequiel Garcia
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 518272843

Wenn ein Festkörper mit einem intensiven Femtosekunden-Laserpuls bestrahlt wird, werden die Elektronen schlagartig auf eine extrem hohe Temperatur erhitzt. Dies führt zu erheblichen Veränderungen der Atombindungen und zu strukturellen Veränderungen, die einen nicht-thermischen Charakter haben. Der Übergangszustand mit heißen Elektronen und kalten Ionen zerfällt auf einer Pikosekunden-Zeitskala aufgrund von Kollisionen zwischen Elektronen und Ionen. Diese Stöße bewirken, dass die Elektronen abkühlen und Energie an das Ionengitter abgeben. Dadurch entsteht ein thermischer Zustand, in dem strukturelle Veränderungen auftreten können (thermische Strukturveränderungen). Wir planen, erstmals thermische und nicht-thermische Strukturänderungen nach einer Femtosekunden-Laserpulsanregung von Wismut mit der gleichen Genauigkeit (Dichtefunktionaltheorie-Genauigkeit) auf experimentell relevanten Längen- und Zeitskalen zu simulieren. Wismut kristallisiert unter normalen Bedingungen in einer Peierls-verzerrten A7-Struktur. Aufgrund dieser besonderen Kristallstruktur können und konnten viele Femtosekundenlaser-induzierte Phänomene experimentell beobachtet werden: Erweichung von Bindungen, Übergang von fest zu fest, Anregung kohärenter Phononen, ultraschnelles Schmelzen und Ablation. Darüber hinaus weist Wismut einen großen Streuquerschnitt auf, was es für Pump-Probe-Experimente wie die zeitaufgelöste Kristallographie attraktiv macht. Bei diesen Experimenten werden dünne Wismutfilme mit einem Femtosekunden-Laserpuls angeregt und dann mit einer Verzögerung von einigen hundert Femtosekunden mit einem ultrakurzen Röntgen- oder Elektronenpuls geprobt. Aus den zeitaufgelösten Beugungsmustern lassen sich Rückschlüsse auf die atomaren Bewegungen nach einer Femtosekunden-Laseranregung ziehen. Die genauen Bewegungen der einzelnen Atome lassen sich jedoch nicht rekonstruieren. Wir wollen diese Lücke schließen und einen "molekularen Film" der strukturellen Dynamik in Wismut nach Femtosekunden-Laseranregung erstellen: Dazu werden wir Molekulardynamiksimulationen mit mehreren Millionen Atomen durchführen, um sie eins zu eins mit bestehenden Experimenten zu vergleichen und Vorhersagen über laserinduzierte Materialtransformationen zu treffen. Bei Wismut spielen jedoch relativistische Effekte eine große Rolle und stellen daher eine Herausforderung für groß angelegte atomistische Simulationen dar. Im vorliegenden Projekt werden wir laserinduzierte thermische und nicht-thermische Strukturveränderungen in Wismut unter Einbeziehung der Spin-Bahn-Kopplung simulieren. Um diese Simulationen durchführen zu können, werden wir das erste temperaturabhängige interatomare Potential für Wismut konstruieren, das auf umfangreichen Dichtefunktionaltheorie-Daten basiert, die wir erstellen werden. Dieses interatomare Potential wird dann in groß angelegte Zweitemperaturmodell-Molekulardynamiksimulationen (TTM-MD) implementiert.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen