Effiziente Algorithmen zur numerischen Beschreibung nicht-adiabatischer Quanten-Effekte in der Moleküldynamik

• Applicant: Professor Dr. Christof Schütte
• Subject Area: Mathematics
• Term: from 2000 to 2006
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 5272718

Dieser Antrag greift die in nahezu allen Bereichen der Molekülphysik und Materialwissenschaft gemachten Beobachtungen auf, daß viele interessante Eigenschaften von Molekülen und molekularen Aggregaten erst bei Berücksichtigung quantendynamischer Prozesse korrekt beschrieben und beeinflußt werden können (z.B. Reaktionsdynamik und Protonentransfer in Biomolekülen, photoinduzierte Prozesse). Dieser Notwendigkeit steht gegenüber, daß eine vollständig quantenmechanische Simulation der Dynamik größerer Molekülsysteme aus Aufwandsgründen nicht möglich ist. Daher sucht man nach gemischt quantenklassischen Modellen, die die Integration quantendynamischer Prozesse eines kleinen Teilsystems in eine klassische Beschreibung des größten Teils des molekularen Systems erlauben. Dabei ist vor allem die Beschreibung der nicht-adiabatischen Kopplungen der hochfrequenten Quantendynamik an die langsamen "klassischen" Bewegungen entscheidend. Aber gerade die verläßliche Modellierung dieser Effekte stellt wegen der inhärenten Mehrskaligkeit der Dynamik in Ort und Zeit ein weitgehend ungelöstes Problem dar: Die asymptotische Analyse der schnellen Zeitskala erklärt (sowie bisher erfolgreich durchgeführt) nur die adiabatischen molekularen Prozesse; nicht-adiabatische Abweichungen von der adiabatischen Dynamik sind mit der bekannten asymptotischen Analyse und der dazugehörigen Numerik nicht (oder nur mit extremem Aufwand) zu beschreiben.Das beantragte Projekt hat die Entwicklung neuer quanten-klassischer Modelle und passender effizienter Algorithmen zur Beschreibung dieser nicht-adiabatischen Prozesse zum Ziel. Dabei soll sich die Arbeit auf die Entwicklung neuartiger Algorithmen für nicht-adiabatische Effekte an sogenannten vermiedenen Kreuzungen konzentrieren, deren korrekte Behandlung für eine erfolgreiche Anwendung quanten-klassischer Simulationen in der Praxis (Biophysik, Materialwissenschaft, physikalische Chemie) von zentraler Wichtigkeit ist. Parallel dazu soll die Weiterentwicklung passender numerischer Integratoren verfolgt werden; im Zentrum steht dabei das Problem der korrekten Reproduktion der schnellen Phasenoszillation in den quantenmechanisch beschriebenen Freiheitsgraden. Das Projekt ist gedacht als Beitrag zum Brückenschlag zwischen mathematischer Modellbildung, Numerischer Mathematik und den genannten Anwendungsfeldern; der Numerik kommt also die zentrale Rolle zu, ohne die das Vordringen zu konkreten Anwendungen nicht gelingen kann.

• DFG Programme: Research Grants
• Participating Person: Professor Dr. Peter J. Deuflhard (†)