Gasphasenuntersuchungen zur Reaktionsdynamik und -kinetik der selektiven katalytischen Oxidation kleiner Kohlenwasserstoffe an reinen und bimetallischen Gold-Clustern

• Applicant: Professor Dr. Thorsten M. Bernhardt
• Subject Area: Physical Chemistry of Solids and Surfaces, Material Characterisation
• Term: from 2008 to 2016
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 53019640

Gold zeigt unter allen Metallen die geringste Neigung chemische Reaktionen mit anderen Elementen einzugehen. Daher ist es um so erstaunlicher, dass einige Nanometer große Goldpartikel und Goldcluster aus wenigen Atomen ganz ausgezeichnete katalytische Eigenschaften besitzen. Milde Reaktionsbedingungen und die Fähigkeit zur Aktivierung von Luftsauerstoff zur selektiven Oxidation kleiner Kohlenwasserstoffmoleküle prädestinieren Goldcluster als ‚umweltverträgliche’ Oxidationskatalysatoren in der Erzeugung industriell wichtiger Ausgangsprodukte wie Methanol und Propylenoxid. Dem technischen Einsatz der Goldcluster-Katalysatoren stehen jedoch noch verschiedene Probleme wie eine geringe Ausbeute oder die Notwendigkeit der Zugabe von Wasserstoff entgegen. Der ent-scheidende Schritt zur Lösung dieser Probleme liegt im Verständnis des katalytischen Reaktionsmechanismus. Im vorliegenden Projektantrag soll daher der Reaktionsmechanismus der selektiven katalytischen Oxidation von Methan und Propylen durch molekularen Sauerstoff und Wasserstoff an freien, größenselektierten Goldclustern in einem Gas-phasen-Ionenfallen-Experiment untersucht werden. Dazu werden sowohl die Kinetik, als auch die molekulare Dynamik der katalytischen Reaktionen studiert werden. Dieses Experiment erlaubt einen detaillierten Einblick in die elementaren Schritte der katalytischen Reaktionen der reinen Metallcluster. Es ermöglicht entscheidende Aussagen über molekulare Energieumverteilungsprozesse, den Einfluss der Clustergröße oder die Rolle des Wasserstoffs bei der katalytischen Oxidation und kann Daten für einen Vergleich mit geträgerten Katalysatoren zur Verfügung stellen. Darauf aufbauend soll die Möglichkeit zur Optimierung der Katalyse durch Dotierung der Goldcluster mit Bismut untersucht wer-den.

• DFG Programme: Research Grants