Evolution of Concentration Distribution and Microstructure During Melting/Resolidification Processes
Final Report Abstract
2.1 Allgemeinverständliche Darstellung der wesentlichen Ergebnisse Lokal auftretendes Rückschmelzen wird in Erstarrungssimulationen in der Regel wie der Umkehrprozess des Erstarrens behandelt, d.h. es wird Symmetrie von Schmelzen und Erstarren angenommen. Damit werden grundlegende Aspekte des Schmelzens falsch wiedergegeben. Ziel des Forschungsvorhabens war es, die Asymmetrie von Schmelzen und Erstarren genauer zu untersuchen und die Thermodynamik und Kinetik des Schmelzens besser zu verstehen. Dazu wurden zunächst Aufschmelz-/Wiedererstarrungsexperimente in einem steilen Temperaturgradienten durchgeführt. Durch diese Experimente kann Einblick in Schmelzprozesse gewonnen werden, die in Schmelzexperimenten mit homogener Temperatur kaum erzielbar sind: Die beim Schmelzen entstehende flüssige Phase und ihre Entstehung können nur mit sehr hohem Aufwand direkt sichtbar gemacht werden. Rückschlüsse auf die Schmelzkinetik nach der Wiedererstarrung sind unmöglich, da die dann vorliegende Struktur nichts mehr mit dem vorherigen Schmelzen zu tun hat. Schmelz-/Wiedererstarrungsexperimente im Temperaturgradienten bietet den Vorteil, dass lokal aufschmelzende Bereiche sofort wieder fest werden. Analysiert wird ausschließlich der Bereich, der nur teilweise aufgeschmolzen war, so dass die verbleibende Struktur noch von den Schmelzprozessen beeinflusst ist. Ergebnis der Experimente ist die Quantifizierung der Gefügeveränderungen im ehemaligen Zweiphasengebiet flüssig/fest. Zum einen führt der vorgegebene Temperaturgradient zunächst zu einem Gradienten im Festkörperanteil. Dieser wandelt sich in unerwartet kurzer Zeit in einen Konzentrationsgradienten um (Abb. 1). Korrelation der lokalen Temperatur und der entsprechenden Konzentration zeigen, dass der Konzentrationsgradient der Soliduskonzentration im Phasendiagramm folgt. Neben der Ausbildung des Konzentrationsgradienten findet noch eine signifikante Veränderung der Kornstruktur statt. Lateral wird an allen Stellen in der Probe eine rasche Kornvergröberung beobachtet, deren Kinetik schneller ist als in isothermen fest/flüssig Vergröberungsexperimenten. Longitudinal strecken sich die Körner in Abhängigkeit von der Position im Temperaturgradienten beträchtlich (Abb. 2). Bei der Interpretation der experimentellen Ergebnisse wurden zunächst qualitative Vorstellungen über die treibende Kräfte zu den Gefügeveränderungen erarbeitet (Analogien zu Temperaturgradienten-Zonenschmelzen, TGZM, und Liquid Film Migration, LFM, Konzentrationsverlauf über einen repräsentativen Querschnitt). Der wissenschaftlich bedeutendste Fortschritt liegt in einem numerischen Modell, das allgemein Phasenumwandlungen mit einer flüssigen und festen Phase beschreiben kann. Dieses Modell geht über die Möglichkeiten bisher vorliegender Modelle hinaus, da Potentialsprünge an der Phasengrenze behandelt werden können und die korrekte Thermodynamik für die Beschreibung von nicht-stationären Zuständen eingearbeitet ist. Damit ist es beispielsweise zum ersten Mal gelungen, mit einem deterministischen Modell die Zeit bis zur Einstellung des lokalen Gleichgewichts zu berechnen, wenn eine Grenzfläche (instantan) in einen gleichgewichtsfernen Zustand versetzt wird: Die treibenden Krälte für zwei Teilprozesse der Phasenumwandiung fallen nach ca. 10/js auf den Wert null ab (Abb. 3). 2.2 Ausblick auf zukünftige Arbeiten Das entwickelte Modell ist grundlegend und stellt unseres Erachtens einen wesentlichen Fortschritt bei der Beschreibung von Phasenumwandlungen dar. Es lassen sich Erkenntnisse sowohl über Schmelz- als auch über Erstarrungsvoränge ableiten. Das Modell erlaubt eine konsistente Beschreibung von fest/flüssig Phasenumwandlungen mit nur wenigen vereinfachenden Annahmen. Zur allgemeinen Anwendbarkeit ist eine Erweiterung der theoretischen Grundlagen notwendig, insbesondere was die Linearität des Zusammenhangs zwischen treibender Kraft und Kinetik der Unwandlung anlangt. Zur Beschreibung der Gefügebildung in den oben genannten Experimenten im Temperaturgradienten ist ein Übergang auf zwei Dimensionen notwendig.
Publications
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"Initial Transients During Solid/Liquid Phase Transformations in a Temperature GradientU. Bösenberg, M. Buchmann, M. Rettenmayr, Journal of Crystal Growth 304 (2007) 281-286
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"Meltingjand Solidification - Asymmetries and Consequences" M. Rettenmayr, M. Buchmann, Materials Science Forum vol. 508, A. Roösz, M. Rettenmayr, Z. Gaczi (eds.), Trans Tech Publications, Uetiken-Zurich (2006) 205-210
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"Non-equilibrium transients during solidification - a numerical study" M. Buchmann, M. Rettenmayr, Scripta Materialia 58 (2008) 106-109
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"Rapid Solidification Theory Revisited - a Consistent Model Based on a Sharp Interface" M. Buchmann, M. Rettenmayr, Scripta Materialia 57 (2007) 169-172
