Elektronentransfer über molekulare Brücken

• Applicant: Professor Dr. Joachim Ankerhold
• Subject Area: Optics, Quantum Optics and Physics of Atoms, Molecules and Plasmas
• Term: from 2002 to 2011
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 5375761

• Final Report Year: 2011

Final Report Abstract

Elektronentransfer uber molekulare Ketten (Brücken) findet sich in vielen chemischen und biologischen Systemen, wird seit geraumer Zeit im Rahmen der mesoskopischen Physik erforscht und könnte als Teil einer molekularen Elektronik große technologischer Bedeutung erlangen. In diesem Projekt wurden numerisch exakte Monte–Carlo–Verfahren entwickelt und benutzt, um grundsätzliche Fragestellungen der Dynamik des Transfers zu untersuchen. Soweit als möglich wurde dabei angestrebt, die numerischen Ergebnisse durch detaillierte analytische Resultate zu stützen. Neben dem intramolekularen Einzellladungstransfer entlang isolierter Molekülketten unterschiedlicher Komplexität und auch in Gegenwart zeitabhängiger, äußerer Felder, wurden wesentliche Durchbrüche bei der Beschreibung des korrelierten Teilchentransfers erzielt. Dabei ergaben sich enge Bezüge zu experimentellen Befunden zur Dynamik kalter Atome in optischen Gittern sowie zur Dynamik künstlicher Atome (Quantenbits) in festkörperbasierten Realisierungen. Die Bedeutung der Teilchenstatistik und durch Symmetrien in der System-Reservoir-Kopplung bedingter dekohärenzfreier Unterräume wurde im Detail studiert. Basierend auf im Projekt erzielten Resultaten gelang schließlich die Entwicklung eines diagrammatischen Monte-Carlo Verfahrens, mit dem Nichtgleichgewichtsprozesse wie z.B. die komplexe Vielteilchen-Transportdynamik in Molekülkontakten numerisch exakt erfasst werden können.

Publications

• Nonequilibrium dynamics of correlated electron transfer in molecular chains. Phys. Rev. Lett. 95, 220404 (2005)
  L. Mühlbacher, J. Ankerhold, and A. Komnik
  
• Path Integral Monte-Carlo Simulations for Electronic Dynamics on Molecular Chains: II. Transport across impurities. J. Chem. Phys. 122, 184715 (2005)
  L. Mühlbacher and J. Ankerhold
  
• Nonequilibrium many-body dynamics along a dissipative Hubbard chain: Symmetries and quantum Monte Carlo simulations. Phys. Rev. B 74, 165105 (2006)
  L. Mühlbacher and J. Ankerhold
  
• Real-time Monte Carlo simulations for dissipative tight-binding systems and time local master equations. Chem. Phys. (special issue) 322, 200 (2006)
  L. Mühlbacher, C. Escher, and J. Ankerhold
  
• Correlated transport of fermions and bosons along molecular chains. New Journal of Physics 10, 065023 (2008)
  L. Mühlbacher and J. Ankerhold
  
• Real-Time Path Integral Approach to Nonequilibrium Many-Body Quantum Systems. Phys. Rev. Lett. 100, 176403 (2008)
  L. Mühlbacher and E. Rabani
  
• Charge transfer dynamics in driven molecular ratchets: quantum Monte Carlo results and rate models. New J. Phys. 11, 035001 (2009)
  L. Mühlbacher and J. Ankerhold
  
• Quantum dynamics of a two-level system in a structured environment: Numerical study beyond perturbation theory. Phys. Rev. A 83, 032122 (2011)
  J. C. Escher and J. Ankerhold