Entwicklung quantitativer Non-Target-Ansätze für fluorierte Substanzen in Umweltproben unter Verwendung komplementärer HPLC/PARCI-MS und HPLC/ESI-MS

• Antragsteller: Dr. Fabian Simon
• Fachliche Zuordnung: Analytische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 539566218

Dieses Projekt zielt darauf ab, Non-Target-Analyse (NTA) basierend auf Hochleistungsflüssigkeitschromatographie-Elektrosprayionisation-Massenspektrometrie (HPLC-ESI-MS) mit Fluorspeziationsanalyse basierend auf Hochleistungsflüssigkeitschromatographie-plasmaunterstützter chemischer Reaktionsionisation-Massenspektrometrie (HPLC-PARCI-MS) zu kombinieren. Die Kombination der beiden Verfahren ermöglicht die Identifizierung und Quantifizierung von (unbekannten) Organofluorverbindungen in Umweltproben. Darüber hinaus werden Probenvorbereitungsstrategien und automatisierte Softwaretools zur Datenanalyse entwickelt und auf ihre Eignung in der Routineanalytik getestet. Per- und polyfluorierte Alkylsubstanzen (PFAS) sind aufgrund ihrer persistenten, bioakkumulativen und toxischen Eigenschaften besorgniserregende Umweltschadstoffe. Daher müssen dringend analytische Verfahren entwickelt werden, um potenzielle Quellen für den Eintrag dieser Verbindungen in die Umwelt zu identifizieren, neue Organofluorspezies zu qunatifizieren und Massenbilanzen zu schließen. Fluor-Atome kommen in einem beträchtlichen Anteil in diesen und anderen Xenobiotika vor, wodurch die Bestimmung dieser Substanzen mittels Elementanalytik für eine quantitative NTA vorteilhaft ist. Derzeitige, auf ESI-HRMS basierende Non-Target-Ansätze sind durch fehlende Filterstrategien zur Identifizierung von PFAS mit niedrigen Fluormassenanteilen limitiert. Darüber hinaus beeinträchtigen niedrige Ionisierungseffizienzen der Verbindungen die Nachweisgrenzen. Daher ist die vorgeschlagene Kombination von gleichzeitiger HPLC-ESI-MS und HPLC-PARCI-MS über Split-Stream-Kopplung ein vielversprechender Ansatz für die PFAS-Überwachung in der Umwelt. Darüber hinaus könnten die Verfahren als wichtige Analysemethoden zur Festlegung von Grenzwerten im Einklang mit dem angestrebten PFAS-Verbot der Europäischen Union dienen. Für die Entwicklung zuverlässiger Analyseverfahren werden daher im Rahmen dieses Antrags folgende Forschungsziele verfolgt: 1. Entwicklung von Hochdurchsatz-Probenvorbereitungsverfahren für die PARCI-MS-Analyse, 2. Optimierung und Validierung von Verfahren für die NTA von Organofluorverbindungen mittels HPLC-PARCI-MS basierend auf BaF+ Afterglow-Ionisation, 3. Kopplung von gleichzeitigem HPLC-ESI-MS und HPLC-PARCI-MS zur quantitativen NTA von Organofluorverbindungen und 4. Anwendung der entwickelten Verfahren für die Analyse von Umweltproben.

• DFG-Verfahren: WBP Stipendium
• Internationaler Bezug: USA
• Gastgeber: Professor Kaveh Jorabchi