Wachstum, Struktur und physikalische Eigenschaften von Eisensilizidschichten
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Forschungsgegenstand in dem abgeschlossenen Projekt waren verschiedene Eisensilizide in Form dünner Schichten oder eingelagert in Vielfachschichten. Eisensilizide sind sowohl für die Grundlagenforschung als auch in Hinblick auf potentielle Anwendungen interessant. Die metastabile c-FeSi-Phase mit B2- (CsCl-) Struktur hat Bedeutung in Fe/c-FeSi/Si – Vielfachschichten einerseits als Interdiffusions-Barriere an der Fe/Si-Grenzfläche und andererseits als Zwischenschicht zur Erzeugung starker antiferromagnetischer Austauschkopplung. Die halbleitende β-FeSi2-Phase könnte wegen ihrer Bandlückenenergie von ca. 0.85 eV und ihres hohen optischen Brechungsindexes von n = 5.6 Bedeutung in der Photonik bekommen. Ferromagnetische Fe3Si-Legierungsschichten mit atomarer D03- Ordnung gehören zu den Quasi-Heusler-Legierungen und weisen hohe elektronische Spinpolarisation auf – eine wichtige Eigenschaft für ihre mögliche Anwendung als ferromagnetische Kontakte bei der elektrischen Spininjektion. Unsere Schichten / Vielfachschichten wurden im Ultrahochvakuum (UHV) mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) oder reaktiver Depositions-Epitaxie (RDE) hergestellt und ggf. in-situ im UHV durch Tempern nachbehandelt. Ein großer Zeitaufwand bei unseren Arbeiten war der Kontrolle der Schichtpräparation gewidmet. Um die strukturellen, gitterdynamischen, magnetischen, elektronischen und optischen Eigenschaften zu messen kamen verschiedene Techniken zum Einsatz, insbesondere 57Fe-Konversionselektronen- Mössbauerspektroskopie (CEMS) (u.a. mit Hilfe der 57Fe-Sondenschichttechnik) zwischen 4.2 – 300 K, Röntgenbeugung (XRD) und Elektronenbeugung (LEED, RHEED), inelastische 57Fe-kernresonante Streuung von Synchrotronstrahlung (NRIXS) und SQUID-Magnetometrie, sowie ergänzend Ferromagnetische Resonanz (FMR), Transmissions-Elektronenmikroskopie (TEM), IR-Absorptionsspektroskopie und Tunnelstrom-Messungen. Diese Vielfalt gelang nur durch enge nationale und internationale Kooperationen. Es muss hervorgehoben werden, dass sich die unten beschriebenen magnetischen Eigenschaften auf eindeutige Weise nur durch die Kombination von spektroskopischen (atomistischen) Methoden (z. B. der Mössbauerspektrokopie) mit globalen (makroskopischen) Methoden (z. B. SQUID-Magnetometrie) bestimmen ließen. β-57FeSi2-Schichten: Für β-57FeSi2-Filme auf Si(001)-Unterlagen zeigte sich, dass epitaktisches Wachstum bis ca. 18 nm Filmdicke möglich ist, während bei größeren Dicken Polykristallinität beobachtet wurde. Diese Schichten zeigten Mössbauer- (Hyperfein-) Parameter bzw. Gitterparameter in guter Übereinstimmung mit der Literatur. Erstmals wurde von uns die Fe-projizierte Phononen-Zustandsdichte (PDOS) von β-FeSi2 gemessen. Die in Kooperation mit theoretischen Gruppen berechnete PDOS stimmt gut mit der experimentellen PDOS überein. Es ließen sich daraus wichtige thermodynamische Größen von β-FeSi2 ermitteln (spezifische Wärmekapazität pro Atom, Schwingungsentropie pro Atom, u.a.). Elektronische Transport- Messungen und optische Absorptionsmessungen lieferten eine elektronische Bandkante von 0.84 eV, in Übereinstimmung mit der Literatur. Aus den im IR-Spektrum beobachteten Intensitätsoszillationen als Folge von Interferenz wurde ein Wert von n = 5.7 für den mittleren Brechungsindex unserer Schichten gemessen. Darüberhinaus ist es uns erstmals gelungen, halbleitendes β-57FeSi2 mit deutlicher kristallographischer Textur auf dem oxidischen Isolator MgO(001) aufzuwachsen. Es zeigten sich kleine strukturelle Unterschiede im Vergleich zu β- FeSi2 auf Si(001). Außerdem ist die Bandkante von β-FeSi2/MgO(001) mit ca. 1 eV deutlich größer als diejenige von β-FeSi2 auf Si(001) mit 0.84 – 0.87 eV. Dies könnte mit dem beobachteten kleinen Strukturunterschied zusammenhängen. Ferner ist es uns gelungen, Fe/MgO/β-57FeSi2-Tunnelkontakte auf MgO(001)-Substraten mit einer 5 nm dicken MgO- Tunnelbarriere und ausgeprägter nichtlinearer Strom/Spannungs-Kennlinie herzustellen. Dies ist ein wichtiger Schritt in Richtung der Nutzung von β-FeSi2 in der Spinelektronik. Fe3Si-Schichten : Es wurden ferromagnetische Fe3Si-Legierungsschichten durch Kodeposition im UHV auf verschiedene Substrate [Si(001), NaCl(001), KCl(001)] bei tiefer Temperatur (TS = 130 K) aufgewachsen. Unsere Ergebnisse zeigen, dass Fe3Si-Filme, die auf Si(001) und NaCl(001) mit Gitterparametern ähnlich demjenigen von von Fe3Si aufwachsen, kristallin in der ungeordneten B2-Struktur (und auf Si(001) sogar epitaktisch !) sind, während Fe3Si-Filme auf KCl(001) (mit einer stark verschiedenen Gitterkonstanten) amorph aufwachsen. Die beobachtete Tieftemperatur-Epitaxie von Fe3Si/Si(001) könnte eine Möglichkeit zur Unterdrückung der schädlichen Fe/Si-Grenzflächen-Interdiffusion sein. c-57FeSi-Schichten: Wir haben die bisher unbekannten magnetischen Tieftemperatureigenschaften der metastabilen c-FeSi-Phase auf MgO(001) zwischen 4.2 – 300 K untersucht. Unsere aus CEMS und SQUID-Magnetometrie gewonnenen Ergebnisse zeigen entgegen aller Erwartungen, dass stöchiometrisches c-FeSi bei Raumtemperatur paramagnetisch und unterhalb von ~30 K schwach ferromagnetisch ist, mit einem kleinen magnetischen Moment von μFe = (0.10 ± 0.02) μB/Fe-Atom oder einem kleinen magnetischen Hyperfeinfeld von ~2 – 4 T. Fe/c-FeSi/Si/FeSi/Fe-Multilagen: Wir konnten mössbauerspektroskopisch nachweisen, dass die c-FeSi-Zwischenschicht oberhalb einer Dicke von ca. 1 nm als effiziente Diffusionsbarriere für die Fe-Si- Interdiffusion wirkt. Mittels SQUID-Magnetometrie und FMR wurden erstmals Oszillationen der rein antiferromagnetischen Zwischenschicht-Austauschkopplung beobachtet, in qualitativer Übereinstimmung mit der Theorie. Die geringe chemische und topologische Rauhigkeit der Grenzflächen in unseren Proben ist die Voraussetzung für das Auftreten dieser Oszillationen.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Atomic vibrational density of states of crystalline β-FeSi2 and amorphous FeSi2 thin films. Physical Review B 71 (2005) 035309
M. Walterfang, W. Keune, E. Schuster, A. T. Zayak, P. Entel, W. Sturhahn, T. S. Toellner, E. E. Alp, P. T. Jochym and K. Parlinski
- Magnetic and structural properties of epitaxial c-FeSi films grown on MgO(100). Physical Review B 73 (2006) 214423
M. Walterfang, W. Keune, K. Trounov, R. Reters, U. Rücker and K. Westerholt
- Structural properties of Fe3Si thin films Frühjahrstagung der DPG 2006 (Dresden), Poster
K. Trounov, W. Keune, M. Walterfang, N. Utochkina and A. Trounova
- Weak ferromagnetism in epitaxial metastable c-FeSi thin films onMgO(100) Frühjahrstagung der DPG 2006 (Dresden), Poster
M. Walterfang, K. Trounov, W. Keune, U. Rücker und K. Westerholt
- FeSi diffusion barriers in Fe/FeSi/Si/FeSi/Fe multilayers and oscillatory antiferromagnetic exchange coupling. J. Phys.: Condens. Matter 20 (2008) 425205
F. Stromberg, S. Bedanta, C. Antoniak, W. Keune and H. Wende
- Structural and hyperfine magnetic properties of Fe3Si thin films grown at low temperature. Thin Solid Films 516 (2008) 6205
K. Trunov, M. Walterfang, W. Keune, N. K. Utochkina and A. Trunova
- Untersuchungen von FeSi Diffusionsbarrieren in austauschgekoppelten Fe/FeSi/Si/FeSi/Fe Multilagen mittels Mössbauereffekt Frühjahrstagung der DPG 2008 (Berlin), Vortrag
F. Stromberg, W. Keune, H. Wende, S. Bedanta, W. Kleemann, C. Antoniak, M. Farle, A. Gondorf and A. Lorke
- Influence of FeSi diffusion barriers on structure and exchange coupling in Fe/FeSi/Si multilayers 20th International Colloquium on Magnetic Films and Surfaces (ICMFS 2009), Berlin, Juli 2009, Poster
F. Stromberg, C. Antoniak, S. Bedanta, P. Borisov, W. Keune and H. Wende
