Molekulardynamische Simulationen der Bildung von Eisen-Platin-Nanopartikeln aus der Gasphase
Final Report Abstract
Ziel dieses Projektes ist es, die Vorgänge bei der Bildung von Eisen-Platin Nanopartikeln auf atomarem Niveau mit Simulationsmethoden zu untersuchen. Dabei werden nicht perfekt-geordnete Partikel vorgegeben, wie sonst häufig bei solchen Untersuchungen, es geht vielmehr um die Untersuchung der Bildung direkt aus der Gasphase. Die Bildung von Nanopartikeln ist ein komplexer Vorgang, der mehrere Stufen durchläuft. Der Prozess der Partikelbildung bestimmt die Struktur und damit die Eigenschaften der resultierenden Partikel und ist daher wesentlich für die Steuerung der Partikeleigenschaften. Solche Untersuchungen, insbesondere an freien Clustern, sind experimentell schwierig. Molekulare Simulationen können hierzu einen wichtigen Beitrag liefern. Die Ursachen für die unterschiedlichen Strukturen in Abhängigkeit der Bedingungen der Partikelbildung wurden in diesem Projekt untersucht. In den ersten beiden Jahren dieses Projektes haben wir uns mit der molekulardynamischen Simulation der Bildung von Eisen-Platin Nanopartikeln aus der Gasphase beschäftigt. Wir haben zunächst, in Ergänzung zu vorangegangen Arbeiten zur Keimbildung von reinem Eisen, die Keimbildung von reinem Platin untersucht. Damit waren die Eigenschaften des Reinstoff-Randsysteme vorhanden und wir haben uns der binären Keimbildung des FePt Systems zugewendet. Die Ergebnisse zeigten, dass sich aufgrund der unterschiedlichen Wechselwirkungen zwischen den Platin- und den Eisenatomen zunächst reine Platincluster bilden, die aus bis zu 10 Platinatomen bestehen. Neben den reinen Platinclustern entstehen gemischte Cluster, deren Anteil an Platinatomen jedoch größer ist als der an Eisenatome. In diesem System agiert Eisen zum Zeitpunkt der Keimbildung wie ein zusätzliches Trägergas. Es kollidiert mit den entstehen Clustern, bleibt aber nur in wenigen Fällen haften, was zu dem hohen Platinanteil in den anfänglichen Clustern führt. Dies führt ferner dazu, dass die kleinen Cluster anfänglich eine Art Kern-Schale Struktur bilden, bei der sich die Platinatome in der Mitte befinden und die Eisenatome an der Oberfläche. Man kann daraus schließen, dass es zu Umwandlungsprozessen während des weiteren langfristigen Wachstums kommen muss, bei der sich eine erhöhte Platinkonzentration in der äußeren Schicht ergeben kann wie es experimentell gefunden wurde. Im Rahmen dieser Untersuchung war es erforderlich, die Strukturanalyse mit der Common Neighbour Analysis (CNA) auf binäre Systeme zu erweitern. Wir haben diese umfangreiche methodische Arbeit in einer eigenen Publikation zusammengefasst. Im dritten Jahr haben wir die Strukturbildung der Partikel mit molekulardynamischer Simulation der Sinterung untersucht. Zusätzlich wurden Monte-Carlo Simulationen durchgeführt, um die relative Stabilität der unterschiedlich geordneten Phasen zu untersuchen. Es zeigte sich, dass sich beim Tempern in einem Trägergas die Morphologie als auch die atomare Ordnung ändert. Die Zunahme an der binärgeordneten L10 Struktur lag jedoch nur bei ca. 1 % der Atome. In den anschließenden Monte-Carlo Simulationen konnten wir zeigen, dass bei 1300 K die L10 Struktur stabil ist und folglich die Umwandlung von der ungeordneten fcc zur L10 Struktur in dem molekulardynamischen Simulationen lediglich durch die kinetische Hemmung verhindert wurde.
Publications
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Molecular dynamics investigation of homogeneous nucleation and cluster growth of platinum clusters from supersaturated vapour. Nanotechnology, 16, 2870-2877 (2005)
N. Lümmen, T. Kraska
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Common Neighbour Analysis for binary systems. Modelling Sim. Mater. Sci. Eng., 15, 319-334 (2007)
N. Lümmen, T. Kraska
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Homogeneous nucleation and growth in iron-platinum vapour investigated by molecular dynamics simulation. Eur. Phys. J. D, 41, 247-260 (2007)
N. Lümmen, T. Kraska
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Structure formation of metallic nanoparticles in the vapour phase and in disperse materials. Eur. Phys. J. Special Topics 149, 57 (2007)
R. Rozas, N. Lümmen, T. Kraska
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Solidification of binary metal clusters in a carrier gas: a molecular dynamics study. Phys. Rev. B, 77, 045425 (2008)
N. Lümmen, T. Kraska
