Energetik und Dynamik von Molekülen und Clustern induziert durch VUV-Laserimpulse hoher Intensität in Abhängigkeit von der lokalen Umgebung

• Applicants: Privatdozent Dr. Tim Laarmann; Professor Dr. Thomas Möller, since 5/2009
• Subject Area: Optics, Quantum Optics and Physics of Atoms, Molecules and Plasmas
• Term: from 2004 to 2011
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 5442804

• Final Report Year: 2015

Final Report Abstract

In diesem Projekt wurde die Wechselwirkung intensiver Pulse weicher Röntgenstrahlung mit Clustern mit Hilfe verschiedener spektroskopischer Techniken und mit Lichtstreuung untersucht. Hierfür wurde ein Fluoreszenzspektrometer aufgebaut und Komponenten für zeitaufgelöste Experimente entwickelt und für die experimentellen Untersuchungen eingesetzt. Insgesamt ergibt sich folgendes Bild: Die Photoabsorption auf der ansteigenden Flanke des Laserpulses führt zur direkten Emission von Photoelektronen wobei sich ein tiefes Clusterpotential ausbildet. Die Elektronenemission kommt zum Erliegen, sobald die kinetische Energie der Photoelektronen nicht ausreicht, um die Potentialbarriere der positiven Clusterladung zu überwinden. Bei sehr hohen Leistungsdichten werden die Clusteratome weiter ionisiert, die Elektronen bleiben jedoch im Cluster gebunden. Einige Elektronen können durch Energieaustausch das starke Potential überwinden und den Cluster verlassen. Die quasifreien Plasmaelektronen schirmen die positive Ladung im Clusterkern effektiv ab. Heiße Elektronen stoßen mit den Ionen und übertragen einen Teil ihrer kinetischen Energie. Hochgeladene, elektronisch angeregte Ionen werden gebildet und lassen sich anhand ihrer charakteristischen Fluoreszenz eindeutig identifizieren. Im weiteren Verlauf der Wechselwirkung zerplatzt der Cluster, wobei die äußeren Schalen aufgrund der abstoßenden Coulomb Wechselwirkung der Ionen fragmentieren. Die Expansion im Inneren wird in erster Linie durch hydrodynamische Kräfte auf einer etwas langsameren Zeitskala getrieben. Im Verlauf der hydrodynamischen Expansion führt die effektive Rekombination von Plasmaelektronen und Ionen zu einer signifikanten Reduktion der zunächst in inelastischen Stoßprozessen von Elektronen und Ionen gebildeten Ladungszustände. In dem Projekt konnten wesentliche Fragen zur Energetik und Dynamik von Clustern induziert durch FEL-Laserimpulse hoher Intensität beantwortet werden. Insbesondere gelang es den Einfluss der lokalen Umgebung an der Oberfläche und im Volumen der Cluster zu analysieren.

Publications

• Heterogeneous clusters as a model system for the study of ionization dynamics within tampered samples. Phys. Rev. A 84, 033201 (2011)
  B. Ziaja et al.
  
• Identification of twinned gas phase clusters by single-shot scattering with soft X-ray pulses. New J. Phys. 14, 055016 (2012)
  D. Rupp et al.
  
• Ionization dynamics in expanding clusters studied by XUV pump-probe spectroscopy. J. Phys. B 45, 105101 (2012)
  M. Krikunova et al.
  
• Nanoplasma Dynamics of Single Large Xenon Clusters Irradiated with Superintense X-Ray Pulses from the Linac Coherent Light Source Free-Electron Laser. Phys. Rev. Lett. 108, 245005 (2012)
  T. Gorkhover et al.
  
• Generation and structure of extremely large clusters in pulsed jets. J. Chem. Phys. 141, 044306 (2014)
  D. Rupp et al.
  
• Hidden Charge States in Soft-X-Ray Laser-Produced Nanoplasmas Revealed by Fluorescence Spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 112, 183401 (2014)
  L. Schroedter et al.
  
• Ionisation dynamics of Xe nanoplasma formation studied with XUV fluorescence spectroscopy. J. Phys. B 48, 184002 (2015)
  A. Przystawik et al.
  
• Ionization dynamics of XUV excited clusters: the role of inelastic electron collisions. J. Phys. B 48, 174002 (2015)
  M. Müller, et al.